论文部分内容阅读
以TiO2为代表的半导体光催化氧化技术，能在常温下利用光能氧化分解污染物，是具有广阔应用前景的环境治理新技术。但TiO2禁带宽度大（3.2eV），只能利用太阳光中的紫外线部分（仅占太阳光能3～4％），这使TiO2光催化剂难以大规模推广应用。采用非金属元素氮对TiO2进行掺杂改性，是拓展TiO2光谱响应范围的有效途径之一。 本文以钛酸四丁酯为钛源(Ti4+)，以苯胺（An）为氮源，首先通过将溶胶-凝胶法与原位聚合法耦合制备PANI/TiO2前驱体，通过改变An：Ti4+比例（简称PT）制得了C系列前驱体（C-PANI/TiO2），进一步通过改变合成时反应溶液的pH值制备了A系列前驱体（A-PANI/TiO2），通过FT-IR、XRD和SEM等分析方法研究了两类前驱体的结构。采用煅烧方法，由C和A系列前驱体分别制得NC和NA两个系列的N掺杂纳米TiO2光催化剂。考察了煅烧温度、前驱体的组成和结构等因素对催化剂结构和性能的影响。用FT-IR、XRD、SEM、TEM、XPS及UV-Vis等测试方法表征了NC和NA系列光催化剂的结构和光谱性质。通过亚甲基蓝光催化降解实验研究了上述氮掺杂TiO2的可见及紫外光催化性能。 研究结果表明：在PANUTiO2前驱体中，PANI与TiO2形成一种纳米杂化结构；PANI/TiO2前驱体在煅烧过程中，通过PANI热分解实现TiO2的N原子掺杂，并形成掺杂态的TiO2-xNx相，而且在TiO2-xNx颗粒中有一定量的残炭存在，催化剂呈球状，粒度为10～50nm。将PT=2：1的C系列前驱体，经500℃煅烧3h，制备的NC2-500光催化剂中，XPS分析表明，其中N的掺杂摩尔百分比为：0.36％。进一步将PT=0.5：1的C系列前驱体在不同温度下煅烧时，发现NC系列催化剂在保持紫外区有良好吸收的同时，其可见光区的吸收带边扩展到700nm，经590℃煅烧所制备的NC0.5-590光催化剂在可见光区的吸收强度最大。pH为7的亚甲基蓝溶液光降解实验表明：NC系列催化剂中，PT=0.0625：1的C系列前驱体经500℃，煅烧3h所制备的NC0.0625-500光催化剂对亚甲基蓝的可见光及紫外光降解效果均最好，3个小时可见光降解率达到75％，1小时紫外光降解率达到100％；A系列前驱体经500℃煅烧3h所制得的NA系列催化剂不仅在紫外区有良好的吸收，而且其可见光区的吸收带边扩展到了750nm，其中pH=8的