石墨烯及其复合结构的光学和光电性能研究

来源 :东南大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:ynzhengda
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
石墨烯是一种由碳原子以sp2杂化并排列成蜂窝状六角平面结构而组成的二维晶体。它是零带隙的半金属半导体材料,具有超高的载流子迁移率(2.5×105 cm2/V s)、超宽的光谱吸收范围(从远红外到紫外)和载流子浓度的电场可调制性,被认为是极具潜力的光电子材料,特别是在光探测器件的应用备受关注。然而,石墨烯用于光探测时也存在一些劣势或不足:本征石墨烯光学吸收率低、缺乏光增益机制;石墨烯中光生载流子寿命短(仅皮秒左右),不能有效分离和收集,这些因素导致了石墨烯探测器的光电响应度非常低(本征石墨烯的光响应度~6 mA/W)。半导体纳米结构,有机染料和二维层状半导体晶体等光吸收材料具有可调制的光学特性、极高的光学吸收和荧光发射量子效率以及激子倍增效应,将其与石墨烯复合能充分利用石墨烯突出的电学性能以及这类光吸收材料优异的光学特性,有望能显著地提升探测器的光响应度。基于该复合结构的光探测原理称为photogating效应,即光吸收材料在光照下产生电子-空穴对,随后其中一种光生电荷转移至石墨烯,而另一种电荷则仍被捕获在该材料中,并通过电容耦合影响石墨烯的电导,在捕获电荷复合前通道中的载流子不断地循环输运,从而引入超高的光增益。由此可见,在该过程中电荷转移对复合结构光探测灵敏度的提高具有关键性的作用。基于此,研究如何能够有效地调控复合体系中两者间的电荷转移及耦合相互作用,对进一步提升复合结构光电性能并加速该领域的发展具有重要的指导意义。此外,复合结构探测器中由于存在缓慢的电荷转移/电荷捕获过程,在引入高增益的同时却极大地牺牲了探测器的快速响应。因此,深入地研究影响复合结构中电荷转移/电荷捕获过程的因素,如含氧基团和缺陷等,或者寻求一种避免复合材料间发生直接电荷转移的光增益机制,是获得快速、高灵敏度的石墨烯光探测器的重要途径。针对上述问题,本论文主要开展了以下几项研究工作:系统地研究了石墨烯与光吸收材料(半导体量子点和有机荧光染料)复合后电荷/能量转移所导致的荧光猝灭效应。通过采用不同类型的石墨烯,以及引入不同浓度和类型的缺陷,有效调控激发态电荷/能量的转移;采用真空热还原逐步调控氧化石墨烯中的含氧基团及缺陷(电子捕获/缺陷态)浓度,显著地提升了氧化石墨烯中的光学和光电性能,揭示了含氧基团及缺陷对氧化石墨烯光学性质及相关器件性能的影响;首次提出并利用轻掺杂硅/氧界面无需电荷转移的光增益机制(interfacial gating),制备了一种新型的高性能石墨烯光电探测器,实现了在弱光下的高速光探测。本论文共有六章,各章内容简述如下:在第一章中,我们首先简要回顾了石墨烯的发现历史,主要性质和制备方法。接着介绍了光电探测器的基本原理、研究现状与发展趋势,以及石墨烯在光电探测器研究中的应用前景。最后,概述了本论文的选题背景和科学意义。在第二章中,我们研究了单层、少数层石墨烯,氧化石墨烯以及热还原氧化石墨烯-CdSe量子点复合结构的荧光猝灭效应。在该过程中,首次将量子点的拉曼强度作为其浓度的定量标准,避免了因量子点分布不均对猝灭因子估算不准的影响。研究发现,单层石墨烯(~13.1)和少数层石墨烯的猝灭因子(双层、三层为~7.8,四层为~9.5)远大于热还原氧化石墨烯(~4.4),而氧化石墨烯的猝灭因子(~1.5)最低,这表明石墨化结构是影响荧光猝灭效率的一个重要因素。此外,单层石墨烯与少数层石墨烯的猝灭因子差异不大,表明石墨烯的荧光猝灭效率与其厚度并不存在强烈的依赖关系。在第三章中,我们研究了含不同浓度和类型缺陷的石墨烯-罗丹明6G复合结构的荧光猝灭效应。分别通过H2和Ar+等离子体的处理,逐步地在石墨烯中引入缺陷。缺陷浓度和类型分别通过石墨烯D峰与G峰的拉曼强度比值(ID/IG),以及D峰与D’峰的拉曼强度比值(ID/ID’)进行判定。研究发现,随着缺陷浓度的增大,氢化石墨烯(sp3缺陷类型)和Ar+处理石墨烯(类空位缺陷类型)的淬火因子分别从~40逐渐减小至~4和~12。该研究结果表明,石墨烯的荧光猝灭效率强烈地依赖于其中缺陷的浓度和类型。在第四章中,我们采用热还原方式研究了含氧基团和缺陷对氧化石墨烯的光学和光电性能的影响。随着退火温度的增加,氧化石墨烯中的含氧官能团被逐渐移除,sp2杂化的碳原子部分恢复。研究发现,其可见光的吸收特性显著增强,峰位从230 nm红移至270 nm。更重要的是,随着还原程度的增加,热还原氧化石墨烯的光学对比度逐渐趋近于本征石墨烯。该结果表明,通过测量氧化石墨烯热处理后的光学对比度可判定其层数。研究还发现,通过调控氧化石墨烯中的含氧缺陷数量,有效地提升了其器件的电子传输性能和光电响应性能。在第五章中,我们设计了一种基于轻掺杂硅/二氧化硅衬底的新型石墨烯光电探测器,并研究了其光电性能。利用轻掺杂硅/二氧化硅的interfacial gating效应,同时实现了石墨烯器件高灵敏,快速和宽波段(从近红外到可见)的光电探测。在功率<1nW的光照下,该器件光响应度达到~1000A/W,且响应时间随功率变化的影响较小,最快至400 ns,具备很好的快速弱光探测能力。更重要的是,相比于以往报道的基于石墨烯异质结或复合结构的光电器件,该石墨烯器件具有制备工艺更简单的优势,且与硅技术完全兼容。该项研究工作不仅提供了一种制备高性能石墨烯光电探测器的简便路径,而且提供了一个潜在的研究方向:利用其他类型半导体-氧化层结构与石墨烯结合,有望获得比当前器件响应波段更宽的工作范围。在第六章中,我们总结了本论文取得的主要研究成果,并展望了未来可能开展的一些研究工作。
其他文献
我国政府提出实施创新驱动发展战略,强调科技成果转化对提高社会生产力以及推动经济转型的重要意义。利用北京市GDP、社会固定资产投资及劳动力数量得出反映科技成果转化水平
本文收集1991—2015年江苏省相关数据作为研究基础,利用向量自回归(VAR)模型研究江苏经济增长与工业污染的动态关系。研究表明:江苏省人均GDP与工业"三废"之间存在长期且平稳
<正> 娃娃鱼,学名大鲵,属于国家二级保护动物,其资源保护、增殖、利用是水产科研人员研究热点,也是农业产业化重点开发品种。虽然娃娃鱼人工繁殖技术获得了初步成功,但娃娃鱼
产业结构和人才结构是相互影响的互动关系。本文运用产业人才结构偏离度,分析表明武汉市产业结构与人才结构是不匹配的,各产业的人才供给与需求失衡,没有达到理想匹配状态。
意见领袖指在人际传播过程中,向他人提供信息,并对他人意见施加影响的一类人群。伴随着互联网的高速发展,尤其是社交媒体的兴起,意见领袖的范围大大拓宽了,诞生了一批活跃于
支柱产业与基础产业有何不同?北京房山县读者崔明华来信问:最近看报,见有支柱产业和基础产业的说法,请问支柱产业和基础产业有何不同?崔明华同志:支柱产业又称"主导产业"、"带头产业",是
<正> 北方农村春、夏、秋三季干燥多风,人们容易上火流鼻血。流鼻血的原因主要是鼻腔内极丰富的毛细血管破裂引起的。经常流鼻血不但会使体内血液散失,还容易诱发其它疾病。
重视实践教学已成为新建本科院校的共识,但大部分高校还没有从"体系"的角度和高度去认识实践教学,从而使得当前新建本科院校普遍存在对实践教学体系、目的及考核等认识不明晰
从唐传奇《柳毅传》到元杂剧《柳毅传书》,柳毅和龙女的形象随着时代的变化有所发展。相较于传统的才子佳人形象,柳毅的形象显得世俗化,龙女也变得泼辣外向。而隐藏在这种发