g-C3N4/LSACF复合材料的制备及其可见光催化性能研究

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当前,环境污染尤其是水污染问题依然是困扰着人类发展的一大难题。传统的治污方法虽有一定成效,但或多或少存在一些不足之处。光催化法以其效率高、能耗低、无二次污染等优势受到了广泛关注,其主要挑战是制备出性能优异的光催化剂。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型半导体光催化材料,不仅有着较好的可见光响应性,同时热稳定与化学稳定性极佳,具有较好的应用前景。但在实际应用中,其粉末状的形态极易在溶液中发生团聚,且一经使用很难回收循环利用。因此,针对上述问题,本文选取生物质原材料丝瓜络,将其经高温煅烧制成丝瓜络基活性炭纤维(LSACF),并以此为基体,将g-C3N4负载于其上制得g-C3N4/LSACF复合材料。采用XRD、SEM、TEM、EDS、BET、FTIR、UV-Vis等手段对所制备材料的形貌、结构及可见光响应性能等进行了分析表征,并以500W氙灯为催化光源,以污水中有机染料RhB及六价铬为目标污染物,考察复合材料的除污效果,同时考察了该复合材料对水中大肠杆菌及细菌的消毒性能。主要得到如下结论:(1)由XRD、FTIR分析表明,g-C3N4成功负载于LSACF上,且性质未发生改变;EDS元素分析表明g-C3N4在单根纤维上分布均匀;SEM、TEM观察表明,复合材料具有良好的孔隙结构;BET表明复合材料比表面积较大,有利于其对污染物的吸附聚集;UV-Vis分析表明复合材料具有良好的可见光响应性。(2)g-C3N4/LSACF对RhB有较好的降解效果。在催化剂低投加量时,降解效果随着投加量的增大而增大,至1.6 g后增幅不明显,本试验催化剂的最佳投加浓度为8.0 g/L;催化剂对不同浓度的RhB均具有一定的降解效果,在低浓度时的降解效率明显高于高浓度条件下,催化剂适用于低浓度RhB的降解;溶液初始pH对光催化降解效率影响较大,酸性条件较中性和碱性条件去除效果好;粉末g-C3N4降解RhB的速率是g-C3N4/LSACF的两倍左右,可能的原因是g-C3N4/LSACF的块状形态使得其有效催化面积较小,但g-C3N4/LSACF在黑暗条件下吸附效果更好。g-C3N4/LSACF循环降解四次对RhB的降解效率仍然维持80%以上。(3)g-C3N4/LSACF对六价铬有一定的还原效果。在催化剂低投加量时,还原效率随投加量增大而增大,至1.8 g后增幅不明显,本试验中催化剂的最佳投加浓度为18 g/L;催化剂对不同浓度的六价铬具有一定的还原效果,在低浓度时的还原效率明显高于高浓度条件下,催化剂适合较低浓度六价铬的催化还原。溶液初始pH对还原效率影响较大,酸性条件有还原效果,碱性效果较差;牺牲剂草酸的加入使g-C3N4/LSACF对六价铬还原效率大大增强,本试验中草酸最佳投加浓度为0.04 g/L。g-C3N4/LSACF对六价铬循环还原四次后还原效率仍维持在80%左右。(4)g-C3N4/LSACF有较好的消毒效果。在催化剂低投加量时,消毒效果随投加量的增大而增大,至1.8 g后效率略下降,本试验中催化剂的最佳投加浓度为18 g/L。催化剂对不同初始浓度的大肠杆菌均具有一定的杀灭效果,其中初始浓度越低,消毒效果越彻底;循环消毒试验表明催化剂有良好的循环消毒性能。g-C3N4/LSACF对自然雨水中大肠杆菌、细菌的消毒效果明显,4次取样消毒结果显示,消毒后水样中的细菌总数与大肠杆菌数均能满足《生活饮用水卫生标准》的限值要求。综上可知,以环保材料LSACF为基体,对g-C3N4进行有效负载制备出的复合材料g-C3N4/LSACF,对污染物降解及水体消毒均具有较好的效果,同时解决了粉末状g-C3N4难以循环使用的问题,具有良好的应用前景。
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