结核分枝杆菌GyrB抑制剂的抑制机理研究及分子设计

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疾病自古以来就威胁着人类的生存和发展,人类在实践中不断探索治疗疾病的手段和方法,而药物治疗在其中起着关键作用。随着科学技术的不断进步,现代药物研究方法不断更新,但药物研发是一项多学科、长期、昂贵的系统工程,而计算机辅助药物设计(CADD)是以计算化学为基础,通过计算机模拟的方法计算和预测药物与受体之间的关系,设计和优化先导化合物的一种方法。CADD可以缩短药物研发周期,提高药物研发效率。在过去的30年中,CADD在药物分子的开发中发挥了关键作用。第一章,首先我们对肺结核的背景、研究进展和现有抑制剂进行了简单介绍,其次对计算机辅助药物分子设计方法进行了阐述。第二章,结核病是一种导致许多人死亡的传染病,开发新的、更安全、更有效的结核抑制剂(药物)是一项很有必要且具有挑战性的工作。结核分枝杆菌DNA促旋酶B(Gyr B)亚基已被确定是一个有待开发的抗结核药物的潜在药物靶点。为了设计新的和有效的结核分枝杆菌抑制剂,我们使用了3D-QSAR、分子对接、分子动力学模拟和结合自由能计算等方法进行研究。首先利用48个喹啉氨基哌啶类结核分枝杆菌抑制剂构建了3D-QSAR模型,结果表明,最佳的CoMFA模型具有较好的性能(q~2=0.643,r~2=0.947),CoMSIA模型的预测结果也是令人满意的(q~2=0.536,r~2=0.948)。分子对接、分子动力学模拟和结合自由能计算从不同角度揭示了分子结合的模式,结合位点及结合的强度。3D-QSAR与分子对接和分子动力学模拟结果吻合较好,这有力地证明了分子模拟的可靠性。基于这些信息,我们设计了一些新的化合物,并用所建模型对其抑菌活性进行了预测,之后又进行了ADME/T预测。本章的研究工作可以为药物研发带来新的思路,提高具有高活性新型结核病抑制剂的研发效率。第三章,结核分枝杆菌DNA促旋酶是A2B2的结构,而有研究显示Sel6类分子仅对B亚基有抑制作用。结合分子对接、分子动力学模拟以及结合自由能分解等分子模拟方法研究了抑制剂对GyrA/GyrB的选择性抑制机理,从结构和结合能上对比分析了Gyr A/GyrB与抑制剂分子的结合模式,总结出了它们的结合机理,获得了引起化合物对GyrB具有较强选择性的关键因素,从而为以后更好的研发治疗结核病药物提供理论指导。第四章,利用2D-QSAR方法对171种不同种类的MTB GyrB抑制剂建立了可靠的2D-QSAR模型,并将此模型用于预测潜在抑制剂的活性。在本研究中,采用遗传函数逼近算法(Genetic Function Approximation,GFA)选择描述符,结合偏最小二乘(Partial Least Squares,PLS)建立回归模型。计算引入变量的投影重要性指标(variable importance in projection,VIP)值,并排序选出对模型贡献较大的描述符,从而揭示影响化合物抑制活性的关键因素,为设计合成更有效、抑制活性更高的结核分枝杆菌抑制剂提供理论依据。
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