NiW催化剂上H<,2>同时还原SO<,2>和NO研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhaoyuanhappy2008
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催化还原法脱除烟气中的SO2或NO能直接将两种污染物还原到各自的单质形式,工艺简单,无二次污染。本文对硫化NiW/γ-Al2O3催化剂催化H2同时还原SO2和NO的反应特性及机理进行探讨。考察了NO在硫化NiW/γ-Al2O3催化剂上分解及其被H2还原的规律。结果表明,在350℃以上,NO能够完全分解,但催化剂的活性组分晶格硫会遭到严重的氧化并以SO2的形式大量流失,导致催化剂最终完全失活。在反应体系中按化学计量比引入H2后,虽然催化剂在一定时间内能保持对NO转化的高活性,并且,晶格硫的流失速度和程度可得到缓和,但催化剂的活性最终仍会有大幅度的下降。因此,本文尝试利用SO2还原过程中产生的硫物种对NO催化还原活性中心晶格硫进行补充,实现氢气同时还原NO及SO2。   研究结果表明,在所开发的NiW/γ-Al2O3催化剂中,SO2和NO可以被H2稳定地同时还原,还原过程中所产生的元素硫可以对流失的晶格硫进行源源不断的补充,使催化剂保持稳定的催化活性。同时,探讨了温度、空速、H2配比、Ni负载量以及不同载体对反应的影响。结果表明,催化剂的活性随反应温度的升高而增加。催化剂稳定性实验及XRD结果表明,催化剂在550℃经12h的SO2-NO-H2反应后仍能保持高活性,催化剂并没有发生因晶格硫的流失而造成失活现象。   利用XRD、TPR及XPS等技术对NiW/γ-Al2O3催化剂催化H2同时还原SO2和NO的机理进行了研究,结果表明,反应体系中H2与晶格硫竞争消耗NO分解产生的Oad,催化剂自身晶格硫的循环和外界硫物种的不断补充是维持催化剂稳定活性的重要原因。
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