MOFs/钒酸盐复合光催化材料的制备及其环境应用

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光催化技术以太阳光为驱动力实现污染物的降解,无二次污染,在环境修复领域极具应用前景。进一步,将粉体催化剂制备成膜电极,辅以外加偏压,能在实现催化剂简易回收的同时保持高活性。目前,大量研究集中在开发新型、高效光催化材料,以进一步提升太阳能利用率和光催化效率。金属有机框架(MOFs)材料具有高比表面积和结构可调控性,其HUMO和LOMO能级能起到类似半导体中导带(CB)和价带(VB)的作用,成为了一种热门的光催化材料。因此,本文以MOFs为研究对象,通过构建异质结,制备高效光催化复合材料。首先利用电化学法制备了经典MOFs材料(HKUST-1),以其为基底,进一步负载FeVO4,室温沉淀法得到FeVO4/HKUST-1复合材料,对其进行形貌、结构、光电响应能力和光催化活性的考察,发现FeVO4以无定形包裹在HKUST-1晶体表面,形成的复合材料具有更小的阻抗环半径,具有更高的光电响应和更强的光催化降解染料污染物的能力。以Rh B(1×10-5 mol/L)为目标污染物,pH为3的条件下,经过120 min可见光照射,可完全降解Rh B,且具有较好的循环稳定性。此外,以FeVO4和BiVO4为基底电极,以溶剂热法负载HKUST-1和NH2-MIL-125(Ti),比选得到具有最佳光电催化性能的BiVO4/NH2-MIL-125电极。结合XRD、SEM和XPS等表征和LSV、M-S曲线、EIS等光电催化性能的测试发现BiVO4和NH2-MIL-125(Ti)形成了异质结结构,提高了电极的光电催化性能。通过改变负载比例和底物浓度优选出最佳制备条件,对比不同反应条件下的降解效果得到最佳应用条件,即在pH为3、外加2 V偏压、可见光照射下,优选电极在150分钟内,5 mg/L的苯酚去除率近100%,多次循环后催化性能仍保持较好水平。进一步以溶剂热法制备了BiVO4/NH2-MIL-53/NH2-MIL-125复合电极,通过电极形貌结构的表征发现NH2-MIL-53(Fe)和NH2-MIL-125(Ti)均匀负载在BiVO4基底上,结构完整且接触良好。优化负载比例和负载浓度得到NH2-MIL-53(Fe)和NH2-MIL-125(Ti)摩尔比为0.2:0.8时制得的电极具有最佳的催化性能。并结合电化学性能测试和光电催化降解苯酚测试,发现:三元复合电极具有最好的光电性能、最小的传递电阻和最高的光电转化效率,经不同条件的实验得到pH为3,外加2 V偏压、可见光照射的条件下,120分钟内能光电协同完全降解苯酚,且具有良好的循环稳定性。
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