论文部分内容阅读
NaY沸石分子筛膜骨架硅铝比为1.5~2,孔道尺寸为0.74 nm×0.74 nm。目前NaY沸石主要应用于气体分离、有机物分离、催化反应等。由于其较高的亲水性与较大的孔径尺寸,NaY沸石膜在渗透蒸发有机物脱水方面具有较大应用潜力。本论文以管状α-Al2O3作为载体,采用两步变温热浸渍的涂晶方法,制备高性能NaY沸石膜,探究其在醇/水分离方面的渗透蒸发性能,首次探索了NaY沸石膜在模拟含Sr2+放射性废水中的离子分离情况。(1)分别采用合成液物料摩尔配比为:20 SiO2:A12O3:20Na2O:975 H2O> 12.8 SiO2: Al2O3:16Na2O:780H2O,制备尺寸1.3μm、0.58 μm的NaY沸石。同时考察了晶化时间、碱含量、硅源、铝源各合成条件对NaY沸石分子筛晶相、形貌的影响。最优合成条件为:6h晶化,碱含量Na2O/SiO2= 1.093和1.250,硅溶胶作为硅源,硫酸铝作为铝源,所制备产品为纯相、具有八面沸石特征形貌的NaY沸石。(2)采用两步变温热浸渍涂晶的方法,对大孔a-Al2O3载体进行表面修饰及引入晶种,利用水热合成方法,合成液物料摩尔配比为12.8 SiO2:A12O3:16Na2O:780 H2O,制备NaY沸石膜,考察了晶化时间、晶化温度、陈化温度、小晶种液浓度各合成条件对NaY沸石膜形貌、性能的影响。在小晶种液浓度为0.20%,25℃陈化12 h,100℃晶化8h条件下,所制备的NaY沸石膜在75℃,分离90wt.%异丙醇/水,分离系数为627,通量为5.90 kg·m-2.h-1,为目前文献报道的最佳性能。(3)探究了NaY沸石膜应用于不同醇/水体系的渗透蒸发性能。将所制备的NaY沸石膜在75℃,分离90wt.%醇/水溶液,乙醇、异丙醇、正丁醇/水溶液渗透通量分别为2.40 kg·m-2·h-1,4.21 kg·m-2·h-1,4.39 kg·m-2·h-t,分离系数分别为:50,560,∞。同时考察了渗透蒸发操作温度对膜性能影响,结果表明:当操作温度升高,膜的通量和分离系数均上升。(4)针对核工业放射性废水中放射性核素如Sr2+、Cs+的分离问题,本论文首次探索了NaY沸石膜对模拟含Sr2+放射性废水的离子分离情况。将所制备的NaY沸石膜在75℃,分别分离三种不同浓度的Sr2+水溶液,通量均大于10 kg·m-2·h-1,离子截留率均超过99.9%,渗透侧Sr2+的浓度均小于0.025 mg/L。优化条件下所制备的NaY沸石分子筛膜对Sr2+水溶液有较好的离子分离性能,展示了沸石膜在离子分离领域内良好的应用愿景。