整体式泡沫陶瓷用于柴油机尾气催化净化的研究

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我国针对NO的排放要求日益严格,柴油机尾气脱硝仍存在很多难点,例如柴油机尾气温度区间较宽,工业应用较为成熟的商业催化剂V2O5-WO3(MoO3)/TiO2体系在低温条件催化活性不足,贵金属催化剂成本较高等,因此研究低温高活性、具有较宽的温度窗、优异N2选择性、适合于在高空速下工作、制备工艺简单、低成本的NH3-SCR催化剂,并且能够放大应用至整体式催化剂用于柴油机尾气净化成为迫切需要解决的问题。本文选择应用较为普遍的负载型金属氧化物催化剂,筛选出低温活性最优的MnOx-CeO2/TiO2与高温活性最优的V2O5-WO3/TiO2,尝试不同的组合方式以实现低温高活性、宽活性温度窗、低副产物产率的催化性能,最终确定CC-B的组合方式(V2O5-WO3/TiO2置于前段,MnOx-CeO2/TiO2置于后段)为最优组合方式。基于此组合方式调配前后段催化剂体积比获得的组合催化剂CC-D在较宽温度窗(150-350℃)拥有出色的催化性能(NO转化率高于90%,N2收率高于70%),并且该组合催化剂具有一定的稳定性与抗硫性。本文还CC-B的组合方式应用在整体式泡沫陶瓷催化剂,在200-350℃温度区间内保持88%以上的NO转化率,150-350℃的N2收率高于50%,并且整体式组合催化剂具有一定的稳定性。本文还通过系列表征手段考察不同组合方式获得巨大活性差异的机理,CC-B的组合方式在于CC-B的两段催化剂能够分别在相应温度区间发挥其优势催化作用,将MnOx-CeO2/TiO2优异的低温活性与V2O5-WO3/TiO2优异的高温活性联接起来,拓宽整个活性温度窗口,而且CC-B的两段催化剂不会干扰彼此的氧化还原能力与吸附脱附能力,此外CC-B的后段MnOx-CeO2/TiO2能够将吸附在其表面的NO部分氧化为NO2参与快速SCR反应以提升其低温催化性能。
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