桉树叶提取液绿色合成纳米铁材料及水中Cr(Ⅵ)的去除研究

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利用植物提取液制备铁的绿色合成法具有快速、无毒、环保的特点,已经成为一种替代性强、环境友好的新技术。本论文研究中,使用桉树叶提取液成功制备了绿色纳米铁(EL-Fe NPs),探究了桉树叶提取温度、pH和体积比等条件对EL-Fe NPs合成的影响。首先,对EL-Fe NPs的形貌特征和组成进行探究。对TEM谱图的分析可知EL-Fe NPs的粒径约100 nm,表面覆盖着一层半透明絮状物,结合FTIR、XRD和XPS表征结果发现该絮状物主要成分为桉树叶提取液中的生物分子。此外,采用GC-MS分析桉树叶提取液中的主要成分的结果表明醇酚化合物和烷基醛等主要起到还原剂作用,而烷醇、植物醇和芳香酮等则起稳定剂的作用。最后,基于以上结果提出EL-Fe NPs可能的合成机理。同时,本论文探究了温度、pH、Cr(Ⅵ)初始浓度和EL-Fe NPs用量等条件对EL-Fe NPs去除水中Cr(Ⅵ)的影响。结果表明,在最佳实验条件下,EL-Fe NPs对Cr(Ⅵ)和总铬的去除率分别达到98.6%和84.6%,重复使用4次后,Cr(Ⅵ)的去除率仍达到55.7%。采用SEM、EDS、FTIR、XRD、DLS等表征技术对反应前后的纳米颗粒进行表征,证明EL-Fe NPs去除Cr(Ⅵ)的过程涉及还原和吸附作用。条件实验拟合结果显示EL-Fe NPs去除Cr(Ⅵ)的反应遵循伪二级动力学,其中吸附过程更符合Langmuir模型(R2=0.9998),最大吸附量Qm和常数b分别为20.45 mg/g和3.596 L/mg。基于上述所有结果提出了EL-Fe NPs对Cr(Ⅵ)去除的机制。最终,为了进一步提高对Cr(Ⅵ)的去除效率,缩短反应所需时间,在桉树叶提取液合成EL-Fe NPs的技术基础上加入镍,合成制备了纳米铁镍双金属(Fe/Ni NPs)。实验结果表明,在同等条件下反应5 min时,Fe/Ni NPs基本把水溶液中的Cr(Ⅵ)去除,而EL-Fe NPs对Cr(Ⅵ)去除率为78.3%。SEM-EDS Mapping和XPS的结果证明Fe/Ni NPs的成功制备,同时检测到吸附在Fe/Ni NPs表面的Cr。热力学研究表明Fe/Ni NPs去除Cr(Ⅵ)的反应是一个有利于吸附的过程,最大吸附量达到40.43 mg/g。上述研究结果表明,金属镍提高了纳米铁材料的性能,提升了对Cr(Ⅵ)的去除能力。
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