论文部分内容阅读
利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)在华北背景地区-上甸子区域大气本底站开展亚微米气溶胶(PM1)化学组分及粒径分布的连续观测实验,观测时段涵盖了2015年秋、冬季和2016年春、夏季。本文重点研究了2015年秋季和冬季北京及其周边地区的重污染事件中的PM1特征。结果表明,整个秋冬季观测期间(半)挥发性亚微米气溶胶(NR-PM1)平均质量浓度为25.2μg·m-3,其中主要组份是有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物,秋冬两季平均浓度依次为9.9、6.4、4.4、4.0和0.5μg/m3,PM1中有机物是主要成分,硝酸盐占的比例高于硫酸盐。北京及其周边地区的重污染过程通常在深秋开始发生,并且在冬季污染事件发生的频率更高,程度更重。本论文讨论了秋冬季北京及其周边地区的重污染事件的发生过程及其特征,通过对2015年秋季和冬季的两次比较典型的重污染过程的观测发现,气象条件对重污染的形成和发展有重要的贡献;重污染事件通常开始于一次新粒子生成事件,高湿度小南风的稳定天气条件有利于污染物的积累与输送,随后在气象条件与污染物的正反馈机制作用下使得污染进一步发展,程度变重。结合北京城区内观测数据以及空气质量气象条件PLAM指数的结果计算出气象条件对该地区PM2.5浓度上升的贡献达到70-80%。结合正矩阵因子法(PMF)、相关性分析法和后向轨迹等分析,发现秋季的重污染过程PM1中快速增长的高浓度硝酸盐与污染期间受小南风控制,机动车、生物质燃烧与工业排放关系密切,有机气溶胶中一次来源占33%,主要是生物质燃烧排放的有机气溶胶(BBOA),二次来源占67%主要是以输送为主的氧化性有机气溶胶(LVOOA和SVOOA);冬季的重污染过程有机物浓度最高,硫酸盐涨幅最大,除了南风带来河北地区的污染物之外,还有来自于西部的山西和内蒙古地区的输送,有机气溶胶中主要的一次来源是燃煤排放的有机气溶胶(CCOA),二次来源主要仍是以输送为主的LVOOA和SVOOA。从这重污染事件扩展开来,本文还深入分析了秋、冬季节所有污染时段和清洁时段的亚微米气溶胶的理化特征。污染时段的平均PM1浓度是清洁时段的10倍,在污染时段,硝酸盐质量浓度及其对PM1的贡献率超过硫酸盐,各组分中硝酸盐气溶胶的平均浓度峰值粒径最大,无机气溶胶粒径大于有机气溶胶。对有机气溶胶进行分类解析和元素分析发现,污染时段有机物氧化程度明显高于清洁时段,但是老化机制没有清洁时段活跃,氧化过程较慢。后径向轨迹气团分析结果显示,污染时段气团来向较为复杂,来自西部,南部以及东北部气团均有贡献,清洁时段,主要受来自西伯利亚洁净空气的影响,对站点污染物扩散作用明显。