多环芳烃（Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）是一种含有2～8个稠合苯环的有机污染物,由化石燃料和其他有机物不完全燃烧和热解产生,并在环境中普遍存在。作为持久性有机污染物的一个重要类别,多环芳烃因其致畸、致癌和致突变的特性对人类健康构成严重威胁,并在全球范围内备受关注,其中16种PAHs被美国环保署（US-EPA）列入优先控制污染物清单。自然过程和人为活动产生的PAHs能通过大气沉降、污水排放以及地表径流等途径排放到水生环境,沉积物中累积的PAHs也会二次释放对水生态系统造成持续破坏,因此探究PAHs的分布规律、来源以及迁移转化规律对消减和管控PAHs污染和水生态环境保护具有重要意义。随着人类社会快速发展,气候变化和人为活动的协同作用会严重影响地表水系统中的水量平衡,从而导致河流湖泊的生态功能损害以及剧烈的水位波动。在周期性的水位涨落的影响下,湖泊、河流以及水库的岸带会形成大面积的消落区,频繁的环境改变使得消落带的生态结构极其脆弱,从而极易受到人为活动的污染和破坏。此外,消落带独特的覆水变化机制改变了土壤的理化性质,从而影响污染物在介质间的迁移过程。目前国内外对消落带干湿交替驱动机制下的物质迁移研究主要集中在碳、氮等元素的循环,对该机制下PAHs的迁移转化规律的研究较为有限。鄱阳湖是我国最大的季节性吞吐型淡水湖,年内水位季节性变化约为10米,枯水期可形成面积约3000平方公里的消落带,为多种候鸟以及濒临灭绝的鸟类提供了越冬栖息地。鄱阳湖纳“五河”来水来沙,随着流域内工业化和城市化进程的加快,大量的污染物通过地表径流和大气迁移汇集于此,为探究PAHs在消落带驱动机制下迁移规律提供了适宜的场地。多介质逸度模型是研究污染物环境过程的重要手段,但目前的逸度模型均认为各介质的传输关系是稳定不变的,并不能用于消落带这类特殊生态系统的环境过程模拟,因此建立适用于消落带环境的逸度模型对污染物迁移理论的进一步完善具有重要意义。本文在国家自然科学基金“湖泊干-湿交替下POPs的污染特征及迁移转化规律研究”的支持下,基于野外环境样品和双场景IV级逸度模型,对鄱阳湖消落带区域PAHs的分布、来源、影响因素以及迁移转化规律进行了研究。根据文献调研,本文提出科学假设:以消落带的土壤为媒介,淹没（补充）-出露（排放）的交替循环,可能构成了PAHs从水体向大气传输的“地球化学泵”效应。本文首先对鄱阳湖不同季节各介质中PAHs的分布和组成特征进行了探讨,并利用特征同分异构体比值法和主成分分析-多元线性回归分析对PAHs的来源进行了研究,并对不同来源的贡献率进行了定量表征。其次,本文通过对土壤物理化学性质测量以及地理数据的收集,总结了鄱阳湖消落带土壤中PAHs分布的影响因素,并利用变异系数耦合主成分分析以及层级聚类分析的手段筛选出了最显著的影响因子,此外本文还通过逸度比率初步判断了消落带土壤在不同覆水情景下PAHs的迁移方向。最后,根据基本逸度原理以及迁移系数方程,本文建立了针对消落带区域出露和淹没两个场景的IV级逸度模型,并成功模拟了PAHs在消落带驱动机制下的各环境介质中的累积过程,然后通过净交换通量的计算阐述了PAHs的迁移规律。论文的主要结论如下:（1）鄱阳湖区域土壤和沉积物中的PAHs浓度在1.7～774.6 ng/g的区间内,与往年报道相比存在明显增加趋势,污染程度在国内外水生系统中处于中等偏下水平。枯水期和丰水期的浓度差异明显,平均含量分别为109.2 ng/g和197.6 ng/g,但是其组成差异不明显,均以5环和6环的重环PAHs为主;周期性淹没点和永久淹没点土壤和沉积物中的PAHs浓度明显大于永久出露点。水体中溶解态的PAHs的浓度为4.8～62.0 ng/l,悬浮态PAHs在116.8～4651.2 ng/g的区间内,均呈现出表层水浓度大于底层水浓度的趋势;溶解态与悬浮态的PAHs组成比例较为相似,可能由于相似的环境过程排放以及相互扩散作用。大气中PAHs的含量范围是842.7～13397.7 pg/m~3,以四环及以下的PAHs为主,上半年污染程度显著大于下半年。鄱阳湖区域重环PAHs倾向于吸附在土壤和沉积物中,而轻环PAHs则在大气与水体中存在较高的占比。研究区PAHs来自于石油挥发和燃烧过程混合排放,具体而言,大气中PAHs主要来自煤和生物质燃烧,贡献率达到58%;而土壤和水体中主要贡献源分别为交通相关的燃烧排放（47%）和汽油泄露和燃烧（37%）。（2）消落带土壤和沉积物中PAHs的浓度与含水率和有机碳含量呈显著相关性（p<0.01）;土壤p H与氧化还原电位仅与丰水期土壤和沉积物中的四环及以上PAHs呈显著相关性（p<0.05）。此外,城市集约利用土地和人口密度较大的区域土壤和沉积物中的PAHs污染更严重。相比于季节因素,鄱阳湖区域土壤和沉积物中PAHs的赋存受地理位置因素的影响程度更大,在所有位置差异相关的环境因子中土壤含水率是最主要的影响因素,其次为土壤有机质,它们与PAHs浓度均呈现显著的正线性相关。土壤含水率也反映出淹没时间的差异,佐证了消落带土壤中PAHs更多来源于水体输送。在土-气界面和沉积物-水界面,轻环PAHs的扩散迁移方向以从土壤或沉积物中向大气水体输送为主;重环PAHs的平衡状态差异明显,土-气界面以大气向土壤沉积为主而沉积物-水界面则为多种交换趋势并存,淹没和出露状态的改变使得周期性淹没点土壤中重环PAHs的迁移方向发生改变,反映出消落带的环境改变可能是某些PAHs进行相间迁移的驱动因素。此外,消落带土壤不同时期PAHs的浓度净变化量存在淹没期累积并在出露期排放的特点,反映了消落带驱动机制以土壤为载体,促进了水体中PAHs向大气释放。（3）本文建立的出露场景和淹没场景的IV级逸度模型,适用于模拟消落带区域在周期性覆水条件变化下菲、芘、苯并[a]芘以及苯并[ghi]苝在各环境介质中的累积和迁移过程。在永久出露点位,大气中的PAHs随时间呈现降低趋势,土壤中菲和芘的浓度明显降低而重环PAHs则逐渐累积。永久淹没点大气中四种目标物的浓度均有不同程度的降低,水体中芘呈现出增加趋势而其他单体则以流出过程为主,沉积物中的PAHs随时间逐渐累积。周期性淹没点大气中的PAHs在覆水条件变化时出现短期波动并建立新的平衡,土壤中的PAHs浓度均呈现出出露期缓慢降低而淹没期显著增加的趋势,模拟结果再次确定了消落带覆水状态的改变对PAHs赋存的影响。鄱阳湖区域土壤和沉积物的实测浓度较好的验证了模型的有效性。此外,环境中PAHs的排放速率、目标物辛醇-水和辛醇-气分配系数以及土壤初始浓度是对模型结果影响较大的参数,其更准确的数据来源能有效提高模型精度。消落带土壤中菲、芘、苯并[a]芘以及苯并[ghi]苝在出露期以净流出为主,平均总净流出量为0.1 kg/km~2;淹没期则以累积过程为主,平均总净累积量为0.98 kg/km~2,这个结果表明了消落带土壤在周期性淹没机制下成为了水体向大气输送PAHs的媒介,产生了“地球化学泵”效应。