化石燃料的日渐枯竭和环境污染的日益严峻对新型清洁能源系统的开发利用提出了迫切要求。燃料电池作为一种绿色、清洁、高效的新能源转化器件,近年来倍受关注。铂基催化剂是目前性能最好的阴极氧气还原反应(ORR)催化剂,然而因其资源稀缺、价格昂贵严重限制了燃料电池的大规模商业化。因此,有必要开发性能优异且价格低廉的非铂催化剂。氮掺杂石墨烯因其独特的物理化学性能而成为一种很有潜力的候选材料。本文以相对廉价、可实现规模化生产的氧化石墨烯为起始材料,发展了一种简单高效的方法制备出富吡啶型氮掺杂石墨烯气凝胶及其铁基纳米复合结构,讨论了工艺条件对催化剂形貌、结构、成分等的影响,并对材料在碱性介质中的电催化ORR性能进行研究。围绕对氮掺杂石墨烯(NG)ORR活性位点的争议和对铁/氮/碳催化剂ORR活性位点的争议,对材料主要的ORR活性位点进行了探讨。取得的阶段性研究成果如下:首先,通过溶液化学还原法制备还原氧化石墨烯(r GO);利用简便且易于工业化的氢氧化钾活化法对r GO进行造孔处理以提高材料的比表面积。通过后续氨气低真空高温热处理工艺实现对样品表面的刻蚀与氮掺杂,具有工艺简单、条件可控且可重复性高的优点。通过改变氨气热处理温度可以调节样品的氮掺杂量。在不牺牲导电性的前提下,提高样品的氮掺杂量和比表面积可以获得更高的ORR催化活性。其次,利用溶液化学还原法和冷冻干燥工艺制备了具有疏松多孔三维结构的r GO气凝胶,并对r GO气凝胶进行氨气热处理。通过对热处理温度和保温时间的调控,制备出具有富吡啶型氮掺杂的石墨烯(最高可占9.5 at.%总氮掺杂量的80%)。通过对起始材料和工艺参数的优化进一步提高样品中吡啶型氮的含量(最高可达12 at.%总氮含量的90.4%),获得接近于商用Pt/C 20 wt.%催化剂的ORR催化活性和稳定性。实验结果确认了吡啶型氮对氮掺杂石墨烯的ORR活性起主导作用。进一步,利用溶液共混法制备载有铁盐的r GO气凝胶,通过氨气热处理制备了富吡啶型氮掺杂石墨烯气凝胶负载铁基纳米粒子的复合结构。通过在碳层表面引入最佳含量的铁,实现ORR催化活性的协同增强。实验结果支持Fe-N-C结构为Fe-NG的主要活性位点。同时铁基纳米粒子的引入促进了碳层表面孔洞的形成,有助于提高比表面积从而促进ORR。通过工艺条件优化制备的复合结构具有与商用Pt/C催化剂相当的开启电位、半波电位及稳定性,同时极限电流密度和甲醇耐受性显著优于商用Pt/C催化剂。本文的研究为开发有望替代商用铂基催化剂的高性能非铂催化剂提供了简单高效的途径。