【摘 要】
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活性炭是一种优异的吸附剂,广泛应用于化工、环保中领域。但废弃活性炭焚烧或深度填埋处置,具有二次环境污染风险,同时导致吸附成本高昂。因此如何规模化高效率再生活性炭,成为大幅降低吸附成本的关键。理想的活性炭再生过程,应保证吸附质完全脱附的同时,炭材料微孔结构未损伤。本研究以二硝基甲苯(2,4-DNT)为污染物,重点研究木质废弃活性炭电化学阳极氧化再生过程中,微观结构的演变过程,以及2,4-DNT脱附及
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活性炭是一种优异的吸附剂,广泛应用于化工、环保中领域。但废弃活性炭焚烧或深度填埋处置,具有二次环境污染风险,同时导致吸附成本高昂。因此如何规模化高效率再生活性炭,成为大幅降低吸附成本的关键。理想的活性炭再生过程,应保证吸附质完全脱附的同时,炭材料微孔结构未损伤。本研究以二硝基甲苯(2,4-DNT)为污染物,重点研究木质废弃活性炭电化学阳极氧化再生过程中,微观结构的演变过程,以及2,4-DNT脱附及氧化机理,为活性炭低温电化学再生技术的开发,奠定一定理论基础。本论文首先以2,4-DNT为吸附质,研究不同木质活性炭的元素组成、化学官能团、微孔结构及微观形貌特征、以及吸附特性。在此基础上,采用电化学阳极氧化技术,对吸附饱和的活性炭进行再生,重点研究电解液、电解时间、电流密度等条件对活性炭再生效率的影响。通过活性炭再生前后元素、化学官能团、微观结构及形貌变化,结合再生效率,揭示活性炭电化学再生过程中,影响再生效率的内在规律。根据吸附动力学数据拟合发现,结果符合准二级动力学方程。果壳炭对2,4-DNT吸附过程的控制阶段是吸附反应阶段,发生的是多分子层吸附;并且活性炭颗粒的吸附等温线与Freundlich模型相符;根据焓变及熵变变化规律可知吸附是一个自发的吸热过程。对影响再生效率的相关因子研究发现,在一定范围内,再生效率随着再生时间延长而提高,随着电流密度增加再生效率提高,pH值增加也会提高活性炭再生效率,再生效率随着电解质浓度增加而增加。电解液为2%NaCl溶液,再生时间为4h,电解pH=8,电流密度为65m A/cm~2。电化学再生效率达到96%。通过对电解液成分分析结果,对活性炭再生机理进行探索,表明2,4-NDT在电极反应产生的氧化性较强的基团作用下从附着活性炭中脱附,并在溶液中氧化降解。推得2,4-DNT降解途径为双途径氧化。对电化学再生过程中果壳炭颗粒理化性质研究,再生过程中微孔逐渐增加,再生后活性炭表面的含氧官能团数量增加。电化学性能随着再生过程的得到恢复,活性炭不再呈现单一双电层电容性能。运用相关的安全评价方法对电化学再生实验过程进行安全评价,确定风险程度较低。
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