基于再生骨料多孔负载的复合光催化材料制备及其对污染物的协同降解研究

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我国城镇化的飞速发展中,拆旧建新工程实施步伐不断加快,建筑废弃物产量越来越大,已对环境造成了严重污染,故对建筑垃圾资源化利用已刻不容缓。同时,近年来工业废水的大量排放使得水污染问题日益加重。有机染料作为工业废水的污染源之一,其化学性质稳定难以降解,对水体环境造成了巨大影响。以TiO2为代表的半导体光催化材料已应用于有机染料废水的处理并取得了良好的效果。但TiO2本身存在一定的缺陷,如吸附能力差、易团聚失活等,这极大地制约了TiO2的污水处理效率。镁铝水滑石(MgAl-LDHs)及其焙烧产物(MgAl-LDO)是具有大比表面积的多孔材料,具有强吸附性,阴离子交换能力等特点,并且其层状结构可以通过诱导电荷转移,防止电子复合,适合作为光催化纳米粒子的载体。针对建筑废弃物资源化利用率不高、工业废水处理困难、TiO2光催化效率低这三个问题,本文提出基于再生骨料多孔负载的复合光催化材料,将TiO2与MgAl-LDHs相结合,提高TiO2的吸附能力并提高光催化效率,再将这种复合可见光催化材料负载于再生骨料中用于废水处理,一并解决水体污染和建筑废弃物再利用问题。本文首先通过对MgAl-LDHs/TiO2进行异质结搭建与电子结构模拟,提供材料合成的理论基础;其次对MgAl-LDHs/TiO2进行合成,在微观上表征MgAl-LDHs/TiO2的微观形貌和光学特性,在宏观上通过光催化试验探究MgAl-LDHs/TiO2的最佳合成参数及稳定性,在此基础上结合活性基团试验探究MgAl-LDHs/TiO2的光催化机理;再将MgAl-LDHs/TiO2引入到水泥净浆中,从水化热、水化产物、物理性能、力学性能四个方面探究MgAl-LDHs/TiO2对水泥净浆的性能影响;最后将MgAl-LDHs/TiO2负载于再生骨料上,研究了MgAl-LDHs/TiO2对再生混凝土界面过渡区的影响并探究MgAl-LDHs/TiO2在界面过渡区的元素扩散,表征了MgAl-LDHs/TiO2负载型再生骨料的吸附-光催化性能。论文的主要研究内容和成果如下:(1)基于密度泛函理论模拟了MgAl-LDHs/TiO2的异质结和电子结构基于密度泛函理论(DFT),采用Materials Studio软件对TiO2和MgAl-LDHs进行了分子模型构建及几何优化得到最低能量构型,以构建完成的TiO2和MgAl-LDHs进行异质结搭建及几何优化,得到所有原子处于弛豫平衡状态的MgAl-LDHs/TiO2异质结。通过CASTEP模块对TiO2、MgAl-LDHs和MgAl-LDHs/TiO2进行电子结构分析,模拟结果得知:TiO2的禁带宽度为3.13e V,MgAl-LDHs的禁带宽度为2.81e V,MgAl-LDHs/TiO2异质结的禁带宽度远小于TiO2和MgAl-LDHs的禁带宽度,其值1.67 e V;MgAl-LDHs/TiO2异质结的光响应原理是从价带(VB)中的O 2p转移到导带(CB)中杂化的Ti 3d和Al 3p中。(2)合成了MgAl-LDHs/TiO2复合光催化材料并揭示了其吸附/光催化机理在模拟结果的基础上,基于LDHs的记忆效应,在MgAl-LDHs层板重建过程中将MgAl-LDO与TiO2进行掺混,合成了MgAl-LDHs/TiO2复合材料。当LDHs的质量占比为50%、MgAl-LDHs焙烧温度为400℃时,复合材料的光催化性能达到最佳,模拟太阳光下照射40 min后对亚甲基蓝的降解率达到95.3%,为TiO2的5.6倍。对MgAl-LDHs/TiO2进行了微观形貌和光学特性的表征,结合光催化试验,发现MgAl-LDHs/TiO2复合材料出色的光催化性能可以通过源自不同材料成分间的协同效应来解释。LDHs的加入可以显著增强材料的吸附能力,并且在一定程度上改善了TiO2的团聚现象,为反应提供更多有效的活性位点,有效提高了光催化降解性能。自由基淬灭实验发现MgAl-LDHs/TiO2光催化降解亚甲基蓝过程中光生空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是起主要作用的活性基团。TiO2与LDHs的复合抑制了电子-空穴对的复合,提高了电子-空穴对的分离效率。(3)探明了MgAl-LDHs/TiO2对水泥净浆的影响规律从水化热、水化产物、物理性能、力学性能四个方面探究MgAl-LDHs/TiO2对水泥净浆的性能影响,结果发现:MgAl-LDHs/TiO2的掺入促进了硅酸盐水泥初期的水化反应,并且诱导、促进水泥水化晶体产物的长大和形成;掺加MgAl-LDHs/TiO2缩短了水泥浆体的初凝时间和终凝时间并提高了净浆试块的抗压强度,其中早期抗压强度提升尤为明显。出现以上性能提升的原因可能是因为:纳米材料MgAl-LDHs/TiO2的成核效应可以为水泥熟料矿物的水化提供成核点,促进C-S-H的生长,MgAl-LDHs/TiO2的大比表面积吸附水分子,增大水化时的接触面积,增大水分子与结晶成核点的碰撞几率。(4)探究了MgAl-LDHs/TiO2负载型再生骨料的性能通过浸泡负载工艺将MgAl-LDHs/TiO2负载于再生骨料上,研究了MgAl-LDHs/TiO2对再生混凝土界面过渡区的性能影响和MgAl-LDHs/TiO2负载型再生骨料的吸附光催化性能。结果发现:MgAl-LDHs/TiO2可使界面过渡区更加密实,提升了界面过渡区的结构性能;对界面过渡区进行元素扩散行为分析发现光催化材料在界面过渡区中均存在一定的扩散效应;MgAl-LDHs/TiO2负载型再生骨料光催化性能最优异的骨料粒径参数为5-10mm。5-10mm的MgAl-LDHs/TiO2负载型再生骨料20min亚甲基蓝吸附率可达22%,模拟太阳光下照射80 min后对亚甲基蓝的光降解率达到60.2%,全过程吸附光催化总降解率达到82.2%。
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