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传统的液态胺捕获CO2效率高,但对设备腐蚀严重、再生效率低。固体吸附剂吸附CO2能力强、易回收且材料物理化学性能稳定。金属有机骨架(Metal–organic frameworks,MOFs)是具有大的比表面积、高孔隙率、易修饰、结构可调等特殊性质的最新类型的固体多孔材料,在CO2捕获的研究领域取得了优异效果。合成后热处理是一种简单且通用的方法,在接近MOFs骨架分解/炭化的温度下创建局部缺陷结构,可以有效地提高MOFs的气体捕获能力。另外,通过掺杂的方法合成MOFs复合材料,也是增强CO2捕获的主要手段。沸石型咪唑盐骨架(Zeolitic imidazolate frameworks,ZIFs)是MOFs的一个重要子类。其中,ZIF-8是研究最多的微孔结构吸附剂之一。本文以ZIF-8和壳聚糖(Chitosan,CS)为原料,通过合成后热处理和掺杂介孔二氧化硅纳米粒子(Mesoporous silica nanoparticles,MSNs)的方法合成了一系列ZIF-8基结构化多级孔复合材料,探究了不同热处理温度对复合材料CO2吸附量的影响以及MSNs掺杂对复合材料结构的影响。主要内容如下:1.基于原位自组装的方法制备了CS/ZIF-8毫米级微球,形成了内部蜂窝结构。热处理后的微球保持了复合微球的内部蜂窝结构、宏观形状和毫米级的尺寸。与CS/ZIF-8相比,热处理后的微球具有大孔、微孔和中孔的多级孔结构和更高的CO2吸附能力。尤其是500℃热处理后的CS/ZIF-8微球在1 atm、298 K条件下的CO2吸附量为0.99 mmol·g-1,明显高于CS/ZIF-8和在450℃、525℃、550℃温度下热处理的样品。研究表明,500℃的炭化是最适宜的温度,能够获得最好的CO2吸附效果。而且,经过10次CO2吸脱附循环测试,500℃热处理后的CS/ZIF-8微球对CO2的吸附量基本保持不变,表明热处理后的微球具有出色的稳定性和再生能力,对于工业应用有良好的前景。2.将尺寸均一、单分散性良好的氨基功能化MSNs掺入到CS/ZIF-8微球中,通过一步自组装合成了新的毫米级多级孔复合微球。保持金属离子的摩尔质量不变,按照不同的质量比将MSNs粉末掺入到混合溶液中,制备了三种MSNs含量不同的复合微球。MSNs掺入之后,复合微球维持了毫米级的宏观结构和蜂窝状的内部孔道。此外,CS/ZIF-8/MSNs-1微球在X射线衍射谱图中的出峰位置同CS/ZIF-8微球的特征衍射峰位置相同,说明复合微球中ZIF-8的晶体结构没有发生改变。扫描电镜、能量色散X射线谱、红外光谱、热重等表征证实了微球中MSNs与ZIF-8成功复合。这种合成方法简便、耗能低,为制备结构化多级孔吸附剂提供了一种可行方法。