【摘 要】
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随着治理力度的不断加强,珠三角地区PM2.5浓度连年下降,已能稳定达标,而臭氧（O3）波动升高,成为了影响珠三角地区空气质量的重要因素。挥发性有机化合物（VOCs）作为O3生成的重要前体物之一,是控制O3污染的关键。机动车是VOCs排放重要的人为源,随着保有量的不断上升,其对大气污染防控的影响越发关键。然而现有的机动车VOCs排放因子和成分谱不仅缺乏更新的本地化数据,同时还缺乏对含氧VOCs（OV
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随着治理力度的不断加强,珠三角地区PM2.5浓度连年下降,已能稳定达标,而臭氧（O3）波动升高,成为了影响珠三角地区空气质量的重要因素。挥发性有机化合物（VOCs）作为O3生成的重要前体物之一,是控制O3污染的关键。机动车是VOCs排放重要的人为源,随着保有量的不断上升,其对大气污染防控的影响越发关键。然而现有的机动车VOCs排放因子和成分谱不仅缺乏更新的本地化数据,同时还缺乏对含氧VOCs（OVOCs）组分的关注,从而导致对机动车VOCs生成O3总量的低估。动态化机动车VOCs数据的缺乏更是增加了厘清其排放影响因素的难度。此外,目前对VOCs的管控仍停留在对总量的控制,忽视了高活性VOCs组分对二次污染的重要影响。鉴于此,本研究选取了珠三角地区现有的主要类型的机动车,在对机动车尾气进行传统的离线采样（DNPH管和SUMMA罐）的基础上,增加了离子分子反应质谱（IMR-MS）和质子转移反应-飞行时间质谱（PTR-To F-MS）等仪器对VOCs组分进行高时间分辨率测试。主要结论如下:轻型汽油车尾气排放VOCs随排放标准的加严表现为国一车辆贡献较高的烷烃、烯烃、芳香烃逐渐减少,而OVOCs的贡献逐渐升高。国一至国六轻型汽油车的VOCs排放因子分别为862.1±712.8、873.7±607.4、199.2±236.6、115.0±102.6、42.3±20.7和30.3±13.4mg/km。不同排放标准的柴油车尾气排放则以OVOCs为主,其次为烯烃,OVOCs随排放标准上升逐渐降低,而烯烃逐渐升高。国三至国五柴油车VOCs排放因子分别为256.1±180.4、246.6±175.4和57.6±27.3 mg/km。LPG车主要以C2-C4烷烃为主,大约达到80%以上,国四和国五LPG车排放因子分别为140.62 mg/km和53.53 mg/km。轻型汽油车尾气中VOCs高时间分辨率排放特征表现为:在启动时车辆排放的VOCs浓度最高,且冷启动的持续时间随排放标准的升级而逐渐减少,最新的国六轻型汽油车冷启动持续时间大约为40～60s。此外,不同VOCs类别冷启动排放的重要性有所差异,甲醛在热稳定时的排放仍然不低。城市地区的平均通勤距离表明,大多数在用车辆的排放主要由冷启动排放占主导。2019年珠三角地区机动车尾气中VOCs的排放量为51093.46t,其中柴油车、轻型汽油车和LPF出租车的VOCs贡献率分别为30.63%、68.13%和1.24%。珠三角不同城市的VOCs排放量分别表现为:深圳>广州>东莞>佛山>惠州>中山>江门>珠海>肇庆,其中国四排放标准的轻型汽油车对机动车VOCs的生成率最高。珠三角地区机动车排放的VOCs的OFP为28.63×10~4t。高活性的烯烃和OVOCs对OFP的贡献率最高,二者高达66.62%。综上所述,淘汰老旧车辆、加强车辆养护、关注冷启动对VOCs排放的影响、致力于缩短冷启动时间并加强对高活性VOCs组分的管控对机动车VOCs的减排有重要作用。
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