碳纳米管凭借其优异的力学、热学、电学性能而备受关注，以碳纳米管作为增强体的聚合物基复合材料更是研究热点。然而，由于碳纳米管管径小，表面能大，极易缠结、团聚在一起，严重影响其在聚合物中的均匀分散及含量。为解决这一难题，本文提出通过将碳纳米管自组装成具有骨架结构的三维宏观体——碳纳米管海绵(carbon nanotube sponge)，再将其与树脂基体复合，从而得到分散均匀、含量可控的碳纳米管/聚合物基复合材料。随后，从复合材料界面出发，利用树枝状大分子聚丙烯亚胺(PPI)对碳纳米管海绵进行改性，制备了PPI改性碳纳米管海绵/PMMA复合材料，以期能够增强碳纳米管与聚合物基体之间的亲和性，从而提高复合材料的界面强度，为碳纳米管海绵复合材料的后续研究提供具有参考价值的实验成果及其实际应用奠定基础。本论文以二茂铁，二氯苯分别作为先驱催化剂和碳源，利用化学气相沉积的方法制备得到碳纳米管海绵。其宏观形态类似于传统海绵，弹性好；微观结构是由多壁碳纳米管相互搭接组成的，其中存在大量的孔隙，管径为30~50nm，孔隙直径为几纳米到数微米，孔隙率高达99.7%。该碳纳米管海绵具有良好的导电性，电导率约为1.63S·cm-1。通过改变工艺参数，能够对碳纳米管海绵的微观结构进行调控。采用直接灌注法及原位聚合法制备了碳纳米管海绵/PMMA复合材料。碳纳米管均匀分布于聚合物中，有效地解决其分散性问题。碳纳米管海绵的加入可赋予绝缘基体材料PMMA一定的导电性，其电导率约为0.16S·cm-1。该复合材料的抗弯强度较基体材料提高23%，抗拉强度较基体材料提高47%，弹性模量提高27%。从界面问题出发，研究碳纳米管海绵/PMMA复合材料的增强机制，对碳纳米管海绵进行改性并制备复合材料，碳纳米管与基体之间可实现化学键合，界面性能得到大幅度提高。PPI改性碳纳米管海绵/PMMA复合材料抗弯强度较原始碳纳米管海绵/PMMA复合材料提高32%，较基体提高63%；抗拉强度提高11%，较基体提高64%，弹性模量提高46%。