【摘 要】
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因化石燃料的使用和开采造成的能源与环境问题日趋严重,氢能作为一种清洁、无污染的能源被认为是替代化石燃料的最佳选择,而利用半导体光催化分解水制氢气是解决能源危机及环境污染的重要措施。由于硫化物固溶体对可见光具有较强的吸收能力及较好的光催化产氢活性而被广泛研究。本文主要围绕硫化物固溶体的改性及光催化制氢性能进行研究,具体分为两个方面:1.以无毒的红磷作为磷源,以一乙醇胺作为溶剂,通过简单的低温溶剂热法
【基金项目】
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国家自然科学基金（21366022）； 江西省自然科学基金（No.20171BAB206010）项目；
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因化石燃料的使用和开采造成的能源与环境问题日趋严重,氢能作为一种清洁、无污染的能源被认为是替代化石燃料的最佳选择,而利用半导体光催化分解水制氢气是解决能源危机及环境污染的重要措施。由于硫化物固溶体对可见光具有较强的吸收能力及较好的光催化产氢活性而被广泛研究。本文主要围绕硫化物固溶体的改性及光催化制氢性能进行研究,具体分为两个方面:1.以无毒的红磷作为磷源,以一乙醇胺作为溶剂,通过简单的低温溶剂热法制备出了 Ni2P,并且高度分散地原位负载至Cd0.5Zn0.5S的表面,研究了 Ni2P作为助催化剂对催化剂的形貌、结构、光学性能及光催化产氢活性的影响。研究结果表明,原位负载Ni2P之后的催化剂对可见光的吸收增强,产氢活性有了显著提升。当Ni2P的负载量达到4wt%质量分数时,催化剂的产氢速率达到单一Cd0.5Zn0.5S产氢速率的5倍左右。在最佳条件下,最高产氢速率为65.6 μmol/h,单色光（420nm）量子效率达到29%,且在20h时间内表现出了较好的稳定性。形成Ni2P-Cd0.5Zn0.5S紧密的界面接触使得电荷能够有效地从Cd0.5Zn0.5S迁移到Ni2P被认为是光催化剂产氢活性提高的主要原因。2.以聚乙二醇（PEG-4000）作为金属离子络合剂及模板剂通过水热制备过程修饰改性ZnIn2S4光催化剂。研究了聚乙二醇的添加对催化剂结构、光学性质及光催化性能的影响。研究结果表明,随着聚乙二醇的添加量逐渐增加,会使催化剂（006）晶面的晶格间距不断增大,造成衍射峰的位置连续向小角度偏移;同时,紫外可见吸收边带也会发生蓝移,造成禁带宽度增大;晶粒尺寸会变大;三乙醇胺的吸附量逐渐增加,光催化产氢活性呈现先升高后降低的趋势。在以三乙醇胺为电子给体的体系中,当聚乙二醇的添加量为0.07g时产氢速率达到最大值,负载非贵金属NiS为助催化剂能进一步提高光催化活性,且具有较好的稳定性。
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