氨是生物体中蛋白质合成的重要成分之一,并且是合成农业肥料和许多其他含氮化合物的重要工业材料,目前,氨的合成主要靠Haber-Bosch工艺,但这项工艺消耗的能源约占世界总能源消耗的1%-2%。因此,开发在温和条件下低耗能固氮的有效方法至关重要,光催化技术因其温和、有效和清洁的反应条件而在固氮领域引起了越来越广泛的关注。由于TiO2具有无毒、化学稳定性好、高光催化活性、耐腐蚀性好和高氧化/还原能力等特点,被认为是实际应用中最有前途的固氮光催化剂之一。然而,活化氮气分子和水分解对于氨气合成都很重要,因为它涉及多个加氢步骤。由于缺乏合适的活性位点,纯TiO2很难达到理想的催化效率。表面氧空位的引入是调节半导体能带结构、增加催化活性位和增强反应物分子吸附的有效方法。本论文由此出发,对TiO2纳米材料使用不同金属进行掺杂,以期对TiO2的能带结构加以调控,并起到增加催化活性位和增强反应物分子吸附的作用,具体研究内容如下:1.Cr掺杂TiO2纳米材料（Cr-TiO2）的制备及其光催化固氮性能研究:首先,采用溶胶凝胶法制备出Cr掺杂的TiO2纳米材料,之后通过调控加入醋酸铬的量来实现掺杂量的调控,以获得不同掺杂量的Cr-x-TiO2光催化剂。实验结果表明,相比于纯TiO2,最终制得的Cr-x-TiO2光催化剂光催化合成氨性能明显提升,效果最好的Cr-0.6-TiO2光催化性能可达48.77μmol·g-1·h-1。进一步对光催化机理的深入系统研究表明,这种显著增强的光催化活性归因于缺陷能级的引入有效的提供了光催化合成氨的活性位点并同时拓宽了光谱响应范围。2.Mo掺杂TiO2纳米材料（Mo-TiO2）的制备及其光催化固氮性能研究:采用与Cr-TiO2类似的制备方法,将醋酸铬改为五氯化钼,制备出Mo掺杂的TiO2纳米材料,之后对掺杂量进行调控获得Mo-x-TiO2光催化剂。相比于Cr-0.6-TiO2,最终制得的Mo-0.8-TiO2光催化剂光催化合成氨性能更优,在全光谱下光催化固氮效率可达496.39μmol·g-1·h-1,同时对Mo-x-TiO2光催化剂体系进行了可见光固氮测试,其最优催化剂Mo-0.8-TiO2效率可达183.02μmol·g-1·h-1。3.Ni掺杂TiO2纳米材料（Ni-TiO2）的制备及其光催化固氮性能研究:采用与Cr-TiO2类似的制备方法,将醋酸铬换为醋酸镍,制备出Ni掺杂的TiO2纳米材料,之后调控Ni掺杂量研究Ni-x-TiO2光催化剂的光催化固氮性能。通过光催化合成氨性能测试发现,Ni-0.8-TiO2具有最佳的光催化固氮效率,约为46.8μmol·g-1·h-1。为了进一步详细探究金属掺杂TiO2系列光催化材料的光催化机理,对Ni-0.8-TiO2样品分别进行了理论计算、TPD测试及同位素实验。在本文中,我们使用不同金属对TiO2进行掺杂,合成了一系列光催化固氮催化剂,并对不同金属的最佳掺杂量进行了探究,研究表明Cr-0.6-TiO2、Mo-0.8-TiO2、Ni-0.8-TiO2分别为三种金属的最佳掺杂量,同时Mo-0.8-TiO2具有最高的光催化活性,可以达到496.39μmol·g-1·h-1,这些研究将为金属掺杂引入缺陷能级以实现半导体光催化性能的改善提供参考。