【摘 要】
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具有生物和化学活性的C3-吲哚衍生物如3-吲哚甲醇、3,3-二吲哚甲烷、3-甲基吲哚等等都得到工业、农业和医药等各个领域的关注和重视。其中,3-甲基吲哚不仅是有机合成活性中间
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具有生物和化学活性的C3-吲哚衍生物如3-吲哚甲醇、3,3-二吲哚甲烷、3-甲基吲哚等等都得到工业、农业和医药等各个领域的关注和重视。其中,3-甲基吲哚不仅是有机合成活性中间体,而且具有重要的实用价值。因此,如何高效地合成3-甲基吲哚已变得十分重要。本论文主要研究了铁系助剂(Fe、Co和Ni)对气相合成3-甲基吲哚的Cu/SiO2-Al2O3催化剂的促进作用(此合成方法以丙三醇和苯胺为反应原料)。采用氢气程序升温还原(H2-TPR)、X–射线光电子能谱(XPS)、X–射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG-DTA)分析及电感耦合等离子体发射光谱(ICP)等技术对催化剂进行表征。结果显示,向Cu/SiO2-Al2O3催化剂加入铁系助剂(Fe、Co和Ni)改善了催化剂的性能。其中,铁、钴助剂的作用较镍助剂更为突出。在催化剂Cu-Fe/SiO2-Al2O3、Cu-Co/SiO2-Al2O3和Cu-Ni/SiO2-Al2O3上,反应3小时,3-甲基吲哚收率分别达到48%、47%和44%,而且催化剂稳定性得到了改善,反应43小时产物产率没有明显降低。XPS、TPR、ICP、XRD等表征表明,向Cu/SiO2-Al2O3加入铁系(Fe、Co、Ni)助剂能够增加活性组分Cu和SiO2-Al2O3载体之间的相互作用力,从而促进了活性组分Cu粒子在SiO2-Al2O3载体表面更好的分散,并减少了反应过程中铜组分的流失。另外,铁系助剂(Fe、Co、Ni)还能在不同程度上减少催化剂的中强酸中心数,这不但有利于提高3-甲基吲哚的产率,同时抑制了积碳的生成。由DTA分析结果显示,加入Co和Ni助剂后反应中形成的积碳类型发生了改变。
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