【摘 要】
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选择性氧化反应在化学工业中十分重要，占化学工业总产量30％左右。氧化反应可生产许多重要的中间体和化学品，如醇，醛，酮，环氧化物和有机酸等。传统使用高锰酸盐和重铬酸盐作为氧化剂，但是这些氧化剂价格比较昂贵，毒性强，而且产生过量的重金属废物污染环境。所以，开发使用双氧水和氧气等作为氧化剂的多相催化系统，经济安全，环境友好，而且唯一的副产物是水，有助于建立绿色和可持续的化学过程。水滑石作为多相催化剂，在生物、医药、催化材料等方面展现出巨大的优势。因此，本文针对以上存在的问题，设计构筑了水滑石、石墨烯和多酸复合催
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选择性氧化反应在化学工业中十分重要，占化学工业总产量30％左右。氧化反应可生产许多重要的中间体和化学品，如醇，醛，酮，环氧化物和有机酸等。传统使用高锰酸盐和重铬酸盐作为氧化剂，但是这些氧化剂价格比较昂贵，毒性强，而且产生过量的重金属废物污染环境。所以，开发使用双氧水和氧气等作为氧化剂的多相催化系统，经济安全，环境友好，而且唯一的副产物是水，有助于建立绿色和可持续的化学过程。水滑石作为多相催化剂，在生物、医药、催化材料等方面展现出巨大的优势。因此，本文针对以上存在的问题，设计构筑了水滑石、石墨烯和多酸复合催化剂材料，并将其用于选择性氧化反应。本工作主要结论如下:
1、分别通过单滴法和共沉淀法成功合成了Ru/LDH-GO-P和Ru/LDH-GO-V两种新型的多相催化剂，并着重研究了两种新型催化剂对于醇氧化-脑文格缩合串联反应的催化效果。以氧气为氧化剂的条件下，Ru/LDH-GO-P和Ru/LDH-GO-V对醇氧化-脑文格缩合串联反应具有显著催化性能差异。Ru/LDH-GO-P的转化率和选择性均达到99％，而Ru/LDH-GO-V作为催化剂时，转化率和选择性分别为60.7％和47.9％。相比于Ru/LDH-GO-V，Ru/LDH-GO-P具有更大的表面积、更多的中强碱性活性位点，利于活性位点与醇类底物的充分接触，推动串联反应高效进行。同时Ru/LDH-GO-P中的Co3+中心促进表面氧空位的形成，有利于氧气的吸附和活化，提高串联反应催化性能。
2、通过阴离子交换法成功设计合成了含钒多酸插层钴铝水滑石(Co2Al-V10)多相催化剂，将其应用于乙苯氧化反应中。离子交换之后，Co2Al-V10催化材料相比于Co2Al-CO3-LDH的Co-O和Co-M配位数下降，出现氧空位和金属空位，提高乙苯氧化反应的催化活性。以叔丁基过氧化氢为氧化剂，Co2Al-V10催化乙苯液相氧化反应，乙苯转化率是94％，苯乙酮的选择性分别达到99％，循环利用5次，催化活性没有明显下降。
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