腈类化合物是一类重要的有机合成中间体,其在医药、农药、染料合成、功能材料等化工产品的生产中具有非常广泛的应用。传统腈类化合物的合成方法步骤繁琐,反应条件苛刻,原子利用率低,并且需要使用金属氰化物等剧毒试剂,会造成严重的环境污染。近年来,科学家发现在外加氧化剂的条件下,可以实现伯胺类化合物氧化制腈,但是该反应选择性较差,会产生有危害的副产物。如果能够通过直接脱去氢气的方法将伯胺类底物转化为有机腈,该方法具有原子经济性高、环境友好等诸多优点。但是由于胺类底物的亲核性较强,要实现伯胺分子直接脱氢这一转化过程仍然困难重重。目前已经报道的伯胺脱氢制腈反应的催化剂通常合成步骤复杂、稳定性较差,因此设计合成高效稳定的催化剂来实现腈类化合物的绿色合成成为化学家面临的一项挑战。本文成功设计合成了一系列吡啶酰胺型钌金属配合物催化剂,顺利实现了伯胺双脱氢制备腈类化合物的催化反应,为腈类化合物的合成提供了一种绿色环保的方法。与目前已经报道的伯胺脱氢制腈文献相比,本文在催化剂的设计上引入了酰胺基团,并保留了配合物的含氮双齿配体结构,这样既简化了催化剂的结构,使其易于合成,又能够增加催化剂的稳定性。因此该钌金属配合物制备方法简单、稳定性好、选择性高,具有操作简单、反应高效的优点。另外,该催化反应能够在较低的反应温度(80℃),以碳酸铯作为碱的条件下顺利进行。以苄胺脱氢制腈为例,苯甲腈的产率可以达到95%。同时,我们对含有不同取代基团的伯胺底物进行了考察,发现该催化体系表现出良好的底物适用性。最后,我们对该催化反应的机理进行了初步探索,使用原位红外技术对反应过程进行了监测,并提出了可能的反应机理。值得注意的是该反应没有使用任何氰源试剂、氧化剂或氢受体,避免了环境污染,实现了腈类化合物的绿色高效合成。另外,该催化反应唯一的副产物是氢气,它是一种绿色能源,也能够作为其他反应的氢源,该催化反应的实现也为胺类物质作为液体储氢材料提供了思路。