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富锂锰基正极材料以其超高比容量（>250mAh·g-1）、特殊的充放电机制、热稳定性高、安全环保和低成本等特点广受关注，具有相当可观的应用潜力。然而，该材料目前尚处于研究初期，离市场应用阶段尚有较大距离，存在一些亟待解决的问题，如首次高电压平台引起的首次效率较低、低电子电导造成的倍率性能差、制备方法工艺复杂、控制变量多、批次间的稳定性差等，大大限制了富锂锰基材料的工业生产和市场应用。本论文以提高富锂锰基正极材料的电化学性能为目的，采用工艺简单、易实现规模化生产的喷雾干燥法制备xLi2MnO3·(1-x)Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2(0.4≤x≤0.6)和Li(1+y)Ni0.166Co0.166Mn0.667O2+δ(0.3≤y≤0.6)系列材料，系统探讨了两相比例和锂含量对材料性能的影响。结果表明，当x=0.5、 y=0.4时，材料Li1.4Ni0.166Co0.166Mn0.667O2+δ在2.0~4.8V，0.1C倍率下的放电比容量高达277.5mAh·g-1，首次效率为81.2%，20周循环后的容量保持率为95.3%，在0.2/0.5/1/2C倍率下，材料的相对容量保持率分别达到92.3%、85.1%、76.4%和69.8%。以上述电化学性能最优异的Li1.4Ni0.166Co0.166Mn0.667O2+δ为研究对象，研究了烧结工艺对其物理指标和电化学性能的影响。结果表明，烧结温度和烧结时间直接影响材料的晶体结构和一次颗粒粒径，进而影响电化学性能。在600oC保温10h、920oC保温16h条件下，材料在2.5~4.65V，0.2C倍率下的首周放电容量为230.0mAh·g-1，40周循环后容量仍有219.7mAh·g-1，容量保持率为95.5%。通过喷雾干燥法对Li1.4Ni0.166Co0.166Mn0.667O2+δ材料进行CNTs包覆改性。结果表明，CNTs缠绕式包覆有效改善了材料的首效及倍率性能。在2.5~4.65V，0.2C倍率下，0.5%CNTs包覆的材料首次放电容量可达250.5mAh·g-1，首次库伦效率为77.4%，而未包覆材料的容量和首效仅为222.6mAh·g-1和71.1%。在2C倍率下，包覆材料的放电容量为199.5mAh·g-1，而未包覆材料仅为135.6mAh·g-1。通过循环伏安法、四探针法和交流阻抗测试分析了CNTs缠绕式包覆对富锂锰基材料的改性机理。