粤北石灰岩化学风化过程中的元素和Sr-Nd同位素体系:变化特征及其控制机制

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石灰岩是广布地表的一类重要岩石,其化学风化过程制约着水圈的化学演化和生物地球化学循环。首先,地表出露的石灰岩快速溶解后,向水体释放大量的可溶性离子,一定程度上控制着其所在流域的水化学组成,进而制约着海水的化学演化。其次,石灰岩化学风化释放的元素,如Mg、Ca、Sr、Ba广泛参与生物地球化学循环,因此,石灰岩化学风化还制约生物地球化学过程。此外,石灰岩化学风化是全球Sr循环的一个重要源区,对地史时期的全球Sr循环具有重要影响。然而,目前鲜有研究报道碳酸盐岩化学风化过程中的元素迁移与再分配以及Sr同位素变化的控制机制。为了更好地认识这一重要科学问题,本文以粤北地区的典型石灰岩风化剖面作为研究对象,基于高分辨率的矿物学、元素地球化学和Sr-Nd同位素的综合研究,得出以下几点认识:1.原岩中方解石的溶解造成了碱土金属元素Ca、Sr大量迁出剖面;而其它碱金属-碱土金属元素以及过渡金属元素则发生了不同程度的富集,这可能是由黏土矿物的吸附作用所致。2.粤北石灰岩化学风化过程中,REE发生了显著的富集与分异:在近中性的介质中,碳酸根/碳酸氢根离子与REE形成稳定络合物,显著提高了REE的迁移能力,促使风化产物中的REE发生了显著富集。然而,随着原子序数的递增,REE的离子半径逐渐减小,造成HREE与碳酸根/碳酸氢根离子形成络合物的稳定性显著大于LREE与碳酸根离子形成的络合物,最终导致HREE的富集程度显著大于LREE。3.该剖面上87Sr/86Sr比值呈现出较大的变化范围(0.70979-0.72216),这与外来源区输入没有直接联系。87Sr/86Sr比值与Sr含量的显著负相关性说明,Sr同位素的演化主要受控于碳酸盐矿物与硅酸盐矿物在抗风化强度以及Sr同位素组成方面的显著差异:随着风化作用的进行,原岩中具有较低87Sr/86Sr比值的方解石中的Sr大量迁出剖面,而具有较高87Sr/86Sr比值的硅酸盐矿物中的Sr残留在风化产物中,从而造成了87Sr/86Sr比值从剖面下部到上部呈现出逐渐增大的趋势。
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