基于不同传感策略构建的光电化学生物传感器

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光电化学(PEC)过程主要是指光子-电流的转换。光电流产生的原理为:光敏材料(一般为有机或者无机的半导体)在光照条件下,吸收能量产生电子-空穴对,电子由基态跃迁到激发态,电荷分离和电子传输产生光电流。这样光驱动的一个原理已经广泛应用于光合作用、光催化和光伏领域。在过去的几年,光电化学也已经与生物分析相结合,创建了一个新的领域—光电化学生物分析。第一章绪论中,我们从PEC生物传感器的工作原理出发,说明了PEC生物传感的应用。然后从传感策略进行分类,总结归纳了PEC不同的传感策略。最后概述了PEC生物传感器的发展趋势及其展望。第二章讲述利用能量转移策略检测DNA甲基转移酶活性及监测甲基转移酶抑制剂的抑制效果。双链DNA在甲基转移酶作用下,部分DNA的-CCGG-被甲基化,未被甲基化的特异性位点则被限制性内切酶剪切,部分Au NPs被释放,激子能量转移效应减弱,部分电流得到恢复。所以,基于电流恢复的多少可以检测甲基转移酶活性。该方法为甲基转移酶的活性检测和甲基转移酶抑制剂的抑制效果监测,构建了一个新的平台。第三章讲述基于末端转移酶TDT介导的DNA链延长及ALP酶放大信号构建的PEC传感器。首先,在ITO电极上沉积一层GR-CdS:Mn纳米复合物薄膜,然后修饰钝化层ZnS。双链DNA在TDT催化作用下,biotion-dUTP延伸DNA链。然后通过生物素与亲和素的亲和作用,完成Av-ALP的修饰。此时,ALP可以催化水解AAP,产生电子供体AA,其可以捕获电子空穴,从而抑制电子-空穴对复合,因此提高光电流且增加检测灵敏度。该传感器检测HTLV-II DNA的检测限达到0.043 fM,为检测痕量DNA提供了新思路。第四章讲述基于能量转移及双链特异性核酸酶DSN酶信号放大的PEC生物传感器。在该项工作中,我们利用TiO2和CdSe QDs作为电极基底材料,构建了一个信号放大、超灵敏检测miRNA的PEC生物传感器。首先在电极上沉积TiO2薄膜,后在电极上修饰CdSe QDs,接着孵育GR-Au NPs标记的探针DNA。在目标miRNA孵育后与DSN酶作用,DSN会剪切miRNA/DNA双链中DNA链,目标miRNA被释放,又可与其它的探针DNA杂交,从而实现剪切、释放、剪切的循环反应,极大的提高了信号强度。该传感器对于miRNA的检测限达到了0.015 fM,为痕量检测mi RNA构建了一个新的平台。
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