超支化聚合物增韧改性环氧树脂均相体系研究

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环氧树脂是常见的聚合物材料之一,有杰出的耐热性、耐酸碱性及粘结性,广泛应用于涂料、粘合剂等领域。遗憾的是,环氧树脂固化体系韧性差,一定程度上限制了环氧树脂的实际使用。超支化聚合物(Hyperbranched polymer,HBP)是近年来快速发展起来的一类新型聚合物,具有高度支化的三维拓扑结构和特殊的物理化学性能,在环氧树脂改性中展现出诱人的应用前景。当前,HBP改性的环氧树脂共混体系往往呈现微观相分离结构,致使环氧树脂的模量及热性能下降,并且难以说明超支化聚合物自身的改性作用。为了排除微相分离结构对超支化聚合物改性作用的影响,设计均相的共混体系具有重要意义。本文分别通过化学和物理共混的方法构建HBP改性环氧树脂均相体系,通过建立均相体系,同时提高了环氧树脂的韧性和模量,从而说明超支化聚合物在体系中的改性作用。主要的研究内容及结果如下:1.采用1,2,7,8-二环氧辛烷和三羟甲基乙烷作为原料,一步合成了末端为环氧基团的超支化聚醚。通过核磁共振、红外谱图对聚合物结构进行了表征,通过凝胶渗透色谱、差示量热扫描仪、粘度仪测试了超支化聚醚的物理性质。随后,将超支化聚醚添加到环氧树脂中,以胺类作为固化剂,分别制备了漆膜、粘合剂以及样条样品,测试了样品的力学性能及热性能。与纯环氧树脂相比较,改性固化物的冲击韧性和弯曲韧性均获得改善,拉伸强度升高,模量增大,说明适量的超支化聚醚改性剂同时提高了树脂的韧性和模量。然而热性能测试结果表明,改性后环氧树脂的玻璃化转变温度(T_g)降低。扫描电镜图显示,改性后的树脂为均相体系,说明了HBP自身对环氧树脂性能的影响。2.采用芳香族二氰酸酯和二元醇胺作为原料,一步合成了芳香族超支化聚氨酯(M-HBPU);采用脂肪族二氰酸酯与二乙醇胺作为原料,一步法合成了脂肪族超支化聚氨酯(H-HBPU)。通过核磁共振、红外谱图表征了聚合产物的结构,通过凝胶渗透色谱、差示量热扫描仪测试了聚合产物的物理性质。然后将M-HBPU和H-HBPU分别加入环氧树脂/胺类的固化体系中,将其制成样条,测试了样条的力学性能及热性能。测试结果表明,改性体系的冲击及弯曲韧性、拉伸强度和模量均有所提高,表明适量超支化聚氨酯(HBPU)改善了环氧树脂的力学性能;少量M-HBPU改性后的材料T_g升高,改性树脂呈均相结构;而少量H-HBPU改性后的材料T_g降低,改性树脂呈非均相结构。
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