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随着柔性可穿戴电子产品的诞生及发展,开发高比容量的柔性超级电容器成为储能领域的一个重要研究热点。目前,限制柔性超级电容器进入实际应用的主要问题是比容量低,尤其是由于柔性的引入进一步降低了超级电容器的比容量。因此,开发同时具有柔性和高比容量的超级电容器电极材料是促进柔性可穿戴设备进一步发展的关键因素。基于聚丙烯腈(PAN)的电纺丝碳纳米纤维(CNF)具有电导率高、柔性好、成本低廉、可大规模制备等优点,是一种应用前景广阔的柔性超级电容器电极材料。然而,电纺丝PAN纳米纤维碳化制备的CNF比表面积小,孔结构(微孔-介孔-大孔)有待优化,导致其超级电容器的性能远低于应用需求。针对PAN基碳纤维存在的问题,本工作设计了利用含能材料在热分解时释放大量气体的特征来调控PAN基纤维的孔结构和比表面积;同时利用含能材料热分解时的放热特性来对碳纳米纤维进行“焊接”,从而实现互联结构的碳纳米纤维。与未用含能材料进行结构调控的碳纳米纤维相比,含能材料的引入可显著提高碳纳米纤维的比表面积,优化其孔结构和纤维互联特性,从而提高了碳纳米纤维的比容量和倍率性能。一、硝化棉(NC)调控柔性电纺丝CNF电极结构研究利用高压静电纺丝技术制备PAN/NC复合纤维,通过碳化过程中,NC的分解可以产生大量的热和气体,对碳纳米纤维的结构进行调控。在三电极体系测试得到硝化棉修饰的CNF电极,比容量可达192.9 F/g(20 m V/s),远高于未用硝化棉修饰的CNF电极的比容量(103.16 F/g)。另外,所制备电极具有优异的循环稳定性和倍率性能。二、NaN3调控柔性电纺丝PAN电极微结构研究通过静电纺丝技术成功制备了PAN/Na N3复合纤维垫,考察了纤维中Na N3的含量以及碳化温度对纺丝纤维的结构以及超电容性能的影响,成功制备了柔性多孔交联结构的碳纳米纤维电极材料。其中CNF-5表现出最好的超电容性能:最高比容量高达222.92 F/g,该电极表现出了优异的倍率特性(容量保留率高达81.97%),较长的循环寿命(94.50%),和杰出的机械性能(98.40%)。三、溶剂-非溶剂法制备线状复合碳纤维电极利用溶剂-非溶剂方法制备了线状的高比表面积的PAN/氧化石墨烯(GO)/单壁碳纳米管(SWCNT)纤维,经过碳化处理后得到了线状复合碳纤维电极。该电极由还原氧化石墨烯、单壁碳纳米管和PAN碳化而来的非晶碳组成。GO和SWCNT的加入可以提高材料的多孔性、比容量和机械强度。通过三电极测试系统测试:所得纤维可以实现129.59 m F/cm2的高比容量,同时表现出优异的循环稳定性(99.51%)。