锯末热解炭活化与表征及对水体中典型有机污染物的吸附研究

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本文以樟子松锯末快速热解制备生物质油的固态废弃物热解炭为原料,(NH4)2HPO4为活化剂,N2氛保护下在马弗炉中灼烧制备活性炭。采用单因素变量法,考查了活化剂(NH4)2HPO4的浓度、浸渍比、马弗炉灼烧温度、时间等因素对制备活性炭的影响。优化活化条件为(NH4)2HPO4浓度20%、浸渍比1:6、温度450℃、加热时间60min、浸渍时间24h,制得活性炭的产率是72.1%。采用比表面积测定、扫描电镜(SEM)、红外光谱(IR)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线粉末衍射光谱(XRD)、元素分析、差热分析、灰分含量、表面官能团和等电点测定等方法对锯末热解炭(PSDC)和锯末活性炭(PSAC)进行了表征和分析。改性后比表面积从0.52m2.g-1增加到了407.3m2·g-1,酸性官能团明显增加,等电点从6.75减小为4.50。分别研究了静态条件下PSAC对罗丹明B(RhB)、4-氯-2,5-二甲氧基苯胺(CDMA)、4-氯苯酚(p-CP)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的吸附行为。考查了吸附剂用量、溶液pH、离子强度、吸附质平衡浓度、时间和温度等因素对PSAC吸附量的影响,优化了吸附条件。结果表明:酸度影响吸附性能;离子强度对PSAC的吸附效果影响很小;303K时PSAC对RhB、CDMA、p-CP和2,4-DCP的最大吸附量分别是103mg·g-1、122mg·g-1、90.4mg·0g-1、137mg·g-1。对结合RhB、 CDMA、p-CP和2,4-DCP的PSAC分别进行解吸再生实验,最佳方法分别是微波功率380W辐射5min、1%HCl、0.01mol·L-1NaOH溶液、0.01mol·L-1NaOH溶液,除了CDMA体系,解吸方法可以使PSAC重复使用。PSAC对RhB和CDMA的吸附是自发的吸热过程,适合用Koble-Corrigan和Elovich方程描述。PSAC对p-CP和2,4-DCP适合用Koble-Corrigan和准二级动力学方程描述;其中对p-CP的吸附过程是自发的放热过程,而对2,4-DCP是自发的吸热过程。解吸氯酚的研究表明:PSAC对p-CP和2,4-DCP的解吸过程都较快,都符合准二级动力学模型,解吸过程中伴随着化学作用。研究了混合体系p-CP和2,4-DCP的竞争吸附行为,结果表明:初始浓度相同的条件下,两种氯酚在吸附过程中存在竞争吸附,对p-CP的影响比较大。固定p-CP和2,4-DCP总量为200mmg-L’,总的吸附量随2,4-DCP含量的增加而增大;混合体系中竞争吸附的存在对平衡时间没有影响。
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