锂离子电池（LIBs）由于其能量密度高、工作电压高、无记忆效应等特点,在移动电源,新能源汽车等领域发挥着重要作用。但是,目前锂离子电池也存在着一系列问题,比如容量较低、安全性差等。为了应对这些问题,开发容量大,易于锂离子扩散,结构稳定的负极材料成为锂离子电池研究最大的挑战。提高锂离子电池性能的关键是负极材料的研发。现如今锂离子电池负极材料的一个开发方向是二维（2D）材料,比如MXene、硼烯等。其中,MXene是一种新的具有二维层状结构的金属碳化物/氮化物,其在锂离子电池负极材料应用中显示出优势（高电导率,低扩散能垒）。尽管如此,MXene也面临着一些问题,例如:功能化引起的低电容量,叠合引起的充放电体积变化。为了解决这些问题,一个有效的策略是引入其他二维材料与MXene组成异质结构。之前有实验研究表明,这种基于MXene的异质结构对于电极性能的提升有明显效果,但是其性能增强的机制仍然是不明确的,需要进一步的考察。本研究课题通过理论模拟,探索了MXene与其他二维材料组成的异质结构在锂离子电池负极中的应用,研究了异质结构中不同的组成单元对锂离子吸附、扩散性能的影响,并分析其产生影响的原因。这将丰富二维材料作为锂离子电池负极材料的研究,为拓展该类体系在电池、超级电容器、生物传感器等方向的应用提供一定的理论依据。主要研究内容如下:1、MXene和氮掺杂石墨烯搭建的异质结构作为锂离子电池负极材料的第一性原理研究。利用第一性原理密度泛函理论研究了Ti2CT2（T=O,F,OH）和氮掺杂石墨烯（NDG）组成的异质结构的几何和电子性质,并进一步考察了锂离子在异质结构中的吸附和扩散。结果表明氮掺杂石墨烯中电子转移的方向和大小随MXene的官能团和氮掺杂类型的不同而变化,进而影响锂离子的吸附和扩散。NDG/MXene异质结构十分稳定,能够有效避免锂离子在吸/脱附过程中的电极结构变形,大大提高了循环稳定性,且对电极的导电性以及锂离子的吸附扩散性能有显著的提升,这将对锂离子电池性能的提升具有重要意义。2、MXene和硼掺杂石墨烯（BDG）搭建的异质结构作为锂离子电池负极的理论研究。研究了三种不同的MXene（Sc2CO2,Ti2CO2,V2CO2）与两种不同类型的硼掺杂石墨烯组成的异质结构,对锂离子的吸附和扩散的影响。结果表明异质结构对锂离子迁移的影响仅仅限于其内部区域,使得其迁移能垒稍微增大。而石墨烯中的硼掺杂,可以降低其邻近位置锂离子的迁移。通过比较,Sc2CO2与BDG组成的异质结构理论电容最高,表明其可作为一种高效的负极材料。3、MXene和环氧基氧化石墨烯搭建的异质结构作为锂离子电池负极材料的第一性原理研究。研究了三种不同的MXene（Sc2CO2,Ti2CO2,V2CO2）与包含不同数量环氧基的石墨烯搭建的总共二十四种异质结构。研究了环氧官能团覆盖率对异质结构的几何结构与电子性质的影响,以及异质结构对锂离子吸附性能的影响。研究结果表明,环氧官能团覆盖率及其位置影响了异质结构的几何和电子结构,异质结构对锂离子的吸附性能随着环氧基官能团覆盖率的增加而增强。