低维材料是当前凝聚态物理和材料科学领域的研究热点,石墨烯和碳纳米管的制备和性能研究推动了该领域的发展。石墨烯材料具有一系列独特的物理性质,例如:零带隙半导体,高载流子迁移率,最薄的晶体,超高的刚性和弹性,极高的电导率等优异的性能具有广泛的应用前景。碳纳米管可以看成由石墨烯卷曲而成的一维结构。根据手性、直径、堆叠方式的不同展现出规律可调的电学,热学和机械性质,例如比金刚石还要高的热导率,超强的机械性能,扶手椅状纳米管规律性变化的带隙等,碳纳米管被认为是下一代电子元器件的理想材料。石墨烯的应用还是会受到很多限制,例如其零带隙的半导体性质必须通过化学修饰等方式打开带隙,才能应用于逻辑电路等电子元器件中,石墨烯的自旋轨道耦合效应特别弱,无法在实验上实现量子自旋霍尔效应,石墨烯不存在自旋极化等等。碳纳米管在可控合成方面也面临很多困难。这些问题都限制了石墨烯和纳米管的实际应用范围。基于此,一种被称为"类石墨烯"的材料应运而生,这些类石墨烯及纳米管材料具有石墨烯的部分奇特性质,比如硅稀和锗烯是零带隙半导体的性质;某些特性甚至优于石墨烯,例如具有自旋极化零带隙半导体性质的氮化碳纳米材料。随着理论和实验工作的研究进展,类石墨烯纳米材料在未来的电子技术,通讯技术,机械制造,环境保护,能源动力等各个方面拥有广泛的应用前景。本论文通过基于密度泛函理论的第一性原理研究方法,设计研究了几种具有新奇特性的类石墨烯纳米材料。锗化硅（SiGe）纳米单层是具有零带隙半导体性质的类石墨烯单原子层化合物,二维氧化碳氮材料（g-C₂NO）的自旋极化零带隙半导体性质拓展了类石墨烯氮化碳材料的研究范围,新型超硬材料bct-C8来源于冷压T型石墨烯。一氧化碳（CO）纳米管束结构代表了固体一氧化碳低压下稳定的新结构,二氧化硅（SiO₂）纳米片层和纳米管在生物制药,催化剂载体等领域具有潜在的应用前景。上述材料的研究结果对于类石墨烯纳米材料的实验合成及应用提供了重要的理论依据。论文的第一章主要讨论研究背景和选题意义,第二章讨论基于密度泛函理论的第一性原理研究方法,结构设计方法以及在论文中所使用到的软件包,第三章至第六章详细的介绍了攻读博士学位期间的主要研究工作和研究成果。主要研究内容和结果如下所示:1)提出了由硅原子（Si）和锗原子（Ge）交替排列形成的稳定的锗化硅（SiGe）单层化合物,该材料是具有狄拉克锥能带的类石墨烯化合物。由于硅元素和锗元素的电负性相差很小,费米面附近锥带的来源是两种原子的pz轨道,自旋耦合效应很弱,但是区别于单质石墨烯,SiGe单层具有选择吸附性,能够首先在硅原子上完成氢化作用,合成具有自旋极化性质的半导体HSiGe。该半导体具有锗原子贡献的1μB每原胞的磁性,铁磁态最稳定,根据伊辛模型进行蒙特卡洛模拟证明在温度低于110K时HSiGe保持铁磁态性质。另外在能量上优于锗烯,因此更有利于实验合成。2)提出了由三嗪和碳氧环组成的类石墨烯氧化碳氮材料g-C₂NO,声子谱和分子动力学模拟均验证了该材料的稳定性。g-C₂NO具有自旋极化的零带隙半导体性质,每个原胞具有1μB的磁矩,在费米面上下,两条不同曲率的能带相切,使得电子和空穴两种载流子有效质量相差很大,有助于自旋注入和自旋过滤。与纯g-C₆N₆相比,氧原子的加入,使g-C₂NO费米面升高,g-C₆N₆中pz轨道贡献的导带,在g-C₂NO中成为费米面附近的两条相切能带,从而产生自旋极化的零带隙半导体性质。作为不含金属的有机二维材料,g-C₂NO具有环境友好的特点,在自旋电子器件领域具有应用潜力。3)在冷压T型石墨烯的基础上设计出一种新型的高对称性超硬材料bct-C8。在能量上,bct-C8比T型石墨烯更稳定,其声子谱没有虚频。尽管相对于其它超硬材料bct-C8有较大直径的8元碳环构成,但仍表现出较好的力学特性,在同密度材料中,它的硬度是最强的,在相同硬度的范围内,bct-C8的密度是最小的。能带结构显示,该材料为宽带隙半导体。作为碳元素家族的一个新成员,bct-C8的研究将对超硬材料的设计提供新的思路。4)研究了Ⅳ族硅（碳）氧化物的低维结构,提出了 Si02类石墨烯结构,即由Si-O六边形组成的双层结构,层间由Si-O-Si键连接。证明该类石墨烯结构比其它纳米结构更稳定。由该结构出发通过AB堆垛可以形成稳定的多层结构。由SiO₂准二维材料卷曲得到的纳米管最小直径约为12A。类石墨烯SiO₂纳米材料的结构孔径为5.23A,相较于仅有2.48A的石墨烯结构,类石墨烯SiO₂纳米材料在分子筛选,催化反应,缓释微胶囊等领域有着独特的发展潜力。另外,从理论上预言了一氧化碳（CO）一个新的低压相,纳米管束（bnudles）结构。焓变分析和声子谱分析均证明了该结构的稳定性。这种新结构为一氧化碳晶体结构的多样性及一氧化碳的贮存等提供了新思路。