镧系元素对MoO3-Bi2O3催化剂性能的影响

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MoO3-Bi2O3体系催化剂是一种使用十分广泛的催化剂,主要用于烯烃的氧化,如丙烯氧化、异丁烯氧化等。本论文是研究镧系元素对MoO3-Bi2O3体系催化剂在异丁烯选择性氧化到甲基丙烯醛(MAL)催化性能的影响。 许多的先期研究表明,MoO3和Bi2O3的活性和选择性是不同的,单纯的MoO3对于烯烃选择性氧化是低活性的,而Bi2O3是没有活性的。而MoO3和Bi2O3混合在一起却有显著的催化作用。 本文研究了在MoO3-Bi2O3催化剂中添加La2O3、CeO2、Pr6O11、Nd2O3、Sm2O3、Eu2O3、Gd2O3、Tb4O7、Dy2O3、Ho2O3、Er2O3、Tm2O3、Yb2O3等镧系氧化物,对异丁烯选择性氧化反应的影响。研究了反应温度、异丁烯在原料气中的浓度、LnOx在钼铋催化剂中比例、不同的镧系元素种类对催化剂活性的影响。找出了最佳反应条件,对今后工作中催化剂设计提供了有益的帮助。 采用了两种不同的方法制备催化剂,研究了制备方法对催化剂的影响,利用先进的物理化学测试手段,对催化剂的结构进行了表征。不同技术的共同使用表明在催化剂机械混合法制备过程中没有新的物相生成。利用远控机制对镧系元素的钼铋催化剂选择性氧化异丁烯的机理进行了合理的解释,即镧系氧化物可产生活性氧,也就是晶格氧,迁移到 河北师范大学硕士学位论文 铂秘表面产生活性中心或使一些已失活的活性中心再生。当机械混合法 制备的催化剂经过高温活化后,有部分铝酸盐生成。 实验研究表明,澜系元素的添加,可大大提高催化剂的催化活性, 提高异丁烯氧化为甲基丙烯醛的选择性。在澜系元素氧化物的铂钒催化 剂中,组分之间存在着强烈的协同作用。 本文对铝秘复合体系催化剂在异丁烯工业化生产制甲基丙烯酸甲 酯的应用进行了初步的探讨。实验室条件下制备的催化剂,性能好,选 择性高。为下一步澜系元素在工业催化剂中的应用作了必要的准备。
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