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本文介绍了课题组在天然橡胶微观结构及其演变,以及它们与天然橡胶复合材料耐疲劳性能关系方面的研究工作。利用同步辐射二维广角X射线衍射研究了天然橡胶的微观结构及在应变下的演变和应变诱导结晶行为,揭示了网络结构发展趋势与应变诱导结晶的关系。在此基础上提出了对天然橡胶应变诱导结晶机理的全新认识。通过添加不同纳米填料,发现了纳米填料对应变诱导结晶行为的促进现象,阐述了填料对微观结构的影响和天然橡胶的增强机制。利用MTS、正电子淹没寿命谱、SEM等考察了天然橡胶复合材料的裂纹萌生、发展以及不同填料对裂纹生长的影响。结果表明,添加蒙脱土后疲劳极限明显提高,抑制了裂纹生长。对应变诱导结晶的研究表明,蒙脱土局部的应变放大对应变诱导结晶的促进作用是抑制裂纹生长的重要原因。炭黑与蒙脱土在天然橡胶基体中的协同作用可调节橡胶分子的松弛行为,减少应力集中,阻止裂纹生长。o-Ps寿命(τ3)变化规律则揭示了疲劳过程中的自由体积空洞大小的变化以及对裂纹萌生的贡献,SEM观察显示裂纹从几微米到几十微米的发展,二者从分子原子及纳微米尺度上揭示出裂纹成核发展的过程。在对天然橡胶微观结构及耐疲劳机理研究的基础上,制备了耐疲劳性能优异的天然橡胶复合材料。建立了天然橡胶复合材料的本构方程和材料的疲劳失效模型,并对不同材料的疲劳寿命进行了预测。