基于第一性原理计算设计光调控吸着强度的CO2捕获材料

来源 :中国化学会第29届学术年会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ffcsyangchh
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  作为温室气体主要成分之一的CO2的排放是近年来人们一直关注的问题,减少CO2的排放需要高效、可循环使用的捕获材料。用来再生捕获材料的能耗高低是决定捕获成本的重要因素。[1,2]我们以CO2固定排放源的烟气为对象,从捕集材料与CO2的电子结构出发,设计可由光调控CO2与捕获材料的作用强度的新型吸附模型体系。该体系结合了能跟CO2形成共价键的路易斯碱和能够光响应构象变化的偶氮骨架。通过光调节CO2-捕获材料复合物的顺、反构象,并利用分子内氢键增大两种构象间的CO2捕获位点的局部化学环境的差异,从而能够调控CO2的吸着强度,有可能极大减少再生能耗(过程见图1)。
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近年来可见光催化在有机合成领域中有了巨大的突破,成为目前一个热门的研究领域。目前运用较多且比较高效的催化剂主要是Ru(Ⅱ),Ir(Ⅲ)的配合物,以及天然色素和染料(eosin Y,rose bengal)催化[1,2]。二氧化钛作为一种廉价的金属氧化物已经被广泛用于光催化降解化学污染物中,由于二氧化钛在可见光区吸收较弱,所以在可见光催化有机合成中的应用只有少量的报导[3,4]。我们通过对二氧化钛的
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